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《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》以“Surfactant-Assisted Stabilization of Au Colloids on Solids for Heterogeneous Catalysis”為題在線報(bào)道了我院詹望成副教授在高熱穩(wěn)定性貴金屬納米催化劑制備方面取得的突破性進(jìn)展(Angew. Chem. Int. Ed. 2017, DOI: 10.1002/anie.201701191）。

與金屬塊體相比，金屬納米粒子由于尺寸效應(yīng)、宏觀量子隧道效應(yīng)等，表現(xiàn)出特殊的光、電、磁、熱、化學(xué)等性能。而在催化材料領(lǐng)域，往往可以通過控制合成特定尺寸、組成以及形貌的金屬納米粒子，設(shè)計(jì)和制備出高性能的納米金屬催化劑。目前金屬納米粒子的控制合成普遍采用濕化學(xué)合成法，合成過程中利用穩(wěn)定劑對(duì)成核的金屬納米粒子進(jìn)行包覆，從而控制合成尺寸均一的金屬納米粒子膠體，并使其可穩(wěn)定的分散在溶劑中，避免團(tuán)聚。但是，將金屬納米粒子膠體沉積到載體上制備得到的催化劑應(yīng)用于具體的反應(yīng)中時(shí)，必須要先消除包覆在金屬納米粒子表面的穩(wěn)定劑，以暴露金屬活性位。目前常用的方法主要有溶劑萃取和高溫焙燒，無(wú)法實(shí)現(xiàn)在完全消除穩(wěn)定劑的同時(shí)有效控制金屬納米粒子的生長(zhǎng)，導(dǎo)致催化劑活性下降。因此，如何在消除穩(wěn)定劑的同時(shí)，有效控制金屬納米粒子的生長(zhǎng)，是納米催化材料領(lǐng)域中亟需解決的問題。

研究者創(chuàng)新性地提出了分步焙燒消除穩(wěn)定劑的策略，具體過程主要有：（1）先將負(fù)載Au納米粒子膠體的催化劑在氮?dú)庀逻M(jìn)行高溫焙燒，將有機(jī)物穩(wěn)定劑轉(zhuǎn)變成炭層，包覆Au納米粒子的表面；（2）將Au納米粒子表面被炭層包覆的催化劑在空氣中進(jìn)行焙燒，暴露Au活性中心，用于各種催化反應(yīng)（樣品標(biāo)記為Au/TiO2-T）。在此過程中，通過氮?dú)獗簾贏u納米粒子表面形成的炭層可有效擬制Au納米粒子在高溫條件下的遷移和碰撞，從而抑制Au納米粒子在空氣焙燒過程中的燒結(jié)。而且，通過優(yōu)選穩(wěn)定劑以及氮?dú)獗簾郎囟?，調(diào)變炭層的性質(zhì)，可強(qiáng)化炭層對(duì)Au納米粒子在空氣焙燒中抑制其燒結(jié)的作用。作為對(duì)比，如果直接將負(fù)載Au納米粒子膠體的催化劑置于空氣中高溫焙燒時(shí)（樣品標(biāo)記為Au/TiO2-T#），Au納米粒子的燒結(jié)程度非常嚴(yán)重?；谏鲜霾煌簾呗詫?duì)催化劑中Au納米粒子的影響，最終導(dǎo)致分步焙燒得到的催化劑對(duì)于CO氧化反應(yīng)的活性要遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于直接空氣焙燒得到的催化劑的活性。
該研究工作第一作者為詹望成副教授，合作者為美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室戴勝教授，得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國(guó)家重大科學(xué)研究計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。同時(shí)也是作者繼去年在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 16130−16139）上發(fā)表關(guān)于高熱穩(wěn)定性貴金屬納米催化劑制備方面的工作之后，取得的又一個(gè)突破性研究結(jié)果。