復(fù)旦大學(xué)孔彪課題組開發(fā)超組裝手性異質(zhì)薄膜篩分器件
《Science》125周年創(chuàng)刊特刊將“為什么生命需要手性”列為第5個(gè)最具挑戰(zhàn)性的科學(xué)問題，其重要性可見一斑。目前市售超過50%的藥物在其結(jié)構(gòu)中至少有一個(gè)手性中心，同一藥物的對(duì)映異構(gòu)體具有相同的物理化學(xué)性質(zhì)，但可能在藥代動(dòng)力學(xué)，藥效學(xué)和毒性方面產(chǎn)生不同，甚至相反的作用。這使得單一手性的分子在生物以及醫(yī)藥領(lǐng)域有著廣泛的需求。然而，如何高效分離兩組互為手性的分子仍是目前分子篩分研究領(lǐng)域的一大挑戰(zhàn)。目前主流的手性分離技術(shù)依賴于色譜，但這種方法成本高且耗時(shí)。膜分離技術(shù)具有效率高，成本低且可規(guī)模化等優(yōu)勢(shì)，使其在手性分離領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。
近日，復(fù)旦大學(xué)孔彪研究員課題組報(bào)道了一種新穎的通過超分子自組裝以及界面超組裝方法制備具有單一構(gòu)型手性表面的異質(zhì)薄膜器件。該器件表現(xiàn)出優(yōu)異的陽(yáng)離子選擇性以及手性篩分性能，同時(shí)，該器件具有較高的pH響應(yīng)手性篩分性能，在酸性到堿性環(huán)境的轉(zhuǎn)換中，均可以有效實(shí)現(xiàn)手性篩分。
該工作開發(fā)了流體定向誘導(dǎo)的界面超組裝策略，利用超分子葉酸作為模板，充分利用了前驅(qū)體與模板劑之間的多重、多種弱相互作用力（如氫鍵、親疏水、π-π堆積等作用力）和自組裝性質(zhì)，通過手性轉(zhuǎn)錄機(jī)制，將手性模板轉(zhuǎn)錄至孔道內(nèi)表面，進(jìn)而得到具有二維六方結(jié)構(gòu)且孔道高度有序以及手性均一的納米結(jié)構(gòu)材料；依次通過酸洗以及空氣焙燒步驟，所得手性介孔材料表現(xiàn)為負(fù)電性，通過超組裝機(jī)制將其進(jìn)一步與帶有正電荷的陽(yáng)極氧化鋁陣列結(jié)合，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)手性薄膜器件具備組成成分，電荷，以及孔徑分布不對(duì)稱等特性。因此，該手性異質(zhì)薄膜可以作為一種智能器件用于手性藥物的識(shí)別與分離。
在該工作中，孔彪教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種新穎的超組裝手性異質(zhì)薄膜構(gòu)筑策略，并首次提出耦合加速篩分機(jī)制，該異質(zhì)薄膜器件可同時(shí)實(shí)現(xiàn)高靈敏度離子以及手性分子的智能篩分。
1. CMS/AAO異質(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜器件的手性篩分性能
2. CMS/AAO異質(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜器件手性篩分機(jī)理探究
相關(guān)研究工作日前以“Super-Assembled Chiral Mesostructured Hetero-membranes for Smart and Sensitive Couple-Accelerated Enantioseparation“為題發(fā)表于化學(xué)旗艦期刊Journal of the American Chemical Society上，并被選為封面作為亮點(diǎn)報(bào)道，該研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。課題組成員黃亞楠博士為論文的第一作者。
全文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c04862
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