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近日，《先進(jìn)材料》（Advanced Materials）以研究性論文（Research Article）的形式，在線發(fā)表了化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院彭天右、李仁杰課題組關(guān)于調(diào)控共價(jià)有機(jī)框架的結(jié)構(gòu)進(jìn)而提高電催化CO₂還原活性的最新研究成果。論文題目為《酞菁-卟啉偶聯(lián)的共價(jià)有機(jī)骨架的結(jié)構(gòu)調(diào)控以實(shí)現(xiàn)高活性和選擇性電催化CO₂還原》（“Structural Regulation of Coupled Phthalocyanine–Porphyrin Covalent Organic Frameworks to Highly Active and Selective Electrocatalytic CO₂Reduction”），彭天右教授、李仁杰副教授為通訊作者，碩士研究生袁君潔為第一作者。

開發(fā)新型的清潔能源和減少溫室氣體排放為21世紀(jì)全世界關(guān)注的重點(diǎn)問題。彭天右課題組一直致力于基于光催化和電催化的能源轉(zhuǎn)換研究（Appl. Catal. B2019, 248, 477，Appl. Catal. B2019, 241, 130，Appl. Catal. B2019, 254, 351，Appl. Catal. B2020, 263, 118353，Appl. Catal. B2020, 279, 119377）。近年來，課題組致力于卟啉、酞菁基聚合物光（電）催化材料的調(diào)控合成與性能研究，采用Sonogashira反應(yīng)將兩個(gè)卟啉單元偶聯(lián)用于光催化制氫領(lǐng)域（Adv. Funct. Mater.2021, 31, 2009819），進(jìn)一步在BiVO₄上原位聚合可實(shí)現(xiàn)光催化全水分解（Adv. Energy Mater.2021, 11, 2003575）或CO₂還原（Appl. Catal. B2021, 291, 120128）。此外，還將卟啉與富電子的鉗形配體用亞胺鍵連接獲得的聚合物用于電催化析氫（Adv. Funct. Mater.2021, 31, 2107290）。

在這些研究的基礎(chǔ)上，該課題組進(jìn)一步將卟啉和酞菁通過亞胺化反應(yīng)偶聯(lián)形成共價(jià)有機(jī)框架材料，并將其用于電催化CO₂還原領(lǐng)域。結(jié)果表明，它的催化活性優(yōu)于CoPc單體，這歸因于共價(jià)有機(jī)框架材料能夠暴露出更多的活性位點(diǎn)以及鈷中心的富電子環(huán)境。除此之外，該項(xiàng)工作通過改變卟啉的結(jié)構(gòu)進(jìn)而改變框架材料的孔結(jié)構(gòu)，結(jié)果表明孔徑更大的框架材料具有更好的CO₂還原本征活性，這可能與它更容易吸附CO₂有關(guān)。通過理論計(jì)算也進(jìn)一步驗(yàn)證了，孔徑更大對(duì)CO₂的吸附和活化更有利。這項(xiàng)工作為基于卟啉、酞菁聚合物的CO₂還原光/電催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了一種新的思路，揭示了電催化劑的孔結(jié)構(gòu)在CO₂還原反應(yīng)中的重要作用。

該項(xiàng)工作得到了課題組張靜副教授和湖北大學(xué)張躍興教授的大力支持和國(guó)家自然科學(xué)基金（21975190、21871215、21631003和21573166）、深圳市科技計(jì)劃項(xiàng)目（JCYJ20180302153921190）和湖北省創(chuàng)新研究群體基金（2014CFA007）的經(jīng)費(fèi)支持。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202203139