梁長(zhǎng)海教授團(tuán)隊(duì)在VOCs催化燃燒研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展
揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）是形成PM2.5、臭氧和光化學(xué)煙霧等大氣復(fù)合污染物的重要前軀體，被認(rèn)為是空氣污染的“罪魁禍?zhǔn)住?，?yán)重制約著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展。VOCs排放的綜合整治對(duì)于改善空氣質(zhì)量，增強(qiáng)人民群眾的藍(lán)天幸福感至關(guān)重要，也是我國(guó)“十四五”規(guī)劃中污染防治工作的重點(diǎn)。催化氧化技術(shù)是是目前最有效、可行的VOCs治理技術(shù)之一，主要是利用催化劑使VOCs在較低溫度下完全氧化成CO2、H2O等無(wú)毒或低毒物質(zhì)，具有適用范圍廣、去除率高、二次污染小等優(yōu)勢(shì)。其中，VOCs催化氧化研究工作的重點(diǎn)在于高效、穩(wěn)定的催化劑的設(shè)計(jì)和制備。
基于此，大連理工大學(xué)梁長(zhǎng)海教授課題組報(bào)道了一種堿土金屬摻雜-刻蝕處理的通用型催化劑合成策略，制備了一系列高活性、穩(wěn)定性的M-Co3O4-Ac（Mg、Ca）催化劑，并研究了其在丙烷完全氧化反應(yīng)中的催化性能和反應(yīng)機(jī)理。相關(guān)論文以“Defect engineering over Co3O4 catalyst for surface lattice oxygen activation and boosted propane total oxidation”為題發(fā)表在Journal of Catalysis 413 (2022) 150-162 (DOI: 10.1016/j.jcat.2022.06.024)上。
圖1.催化劑的合成步驟和XRD圖
該工作報(bào)道的堿土金屬摻雜-刻蝕策略，能夠有效調(diào)控Co3O4表面缺陷位，激活催化劑的表面晶格氧物種，使合成的Ca-Co3O4-Ac催化劑在丙烷完全氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性，并具有較高的反應(yīng)速率（5.65′10-7 mol g-1 s-1）和TOFs（2.12′10-3 s-1）。此外，堿土金屬摻雜-刻蝕策略還提高了Co3O4的比表面積、低溫氧化還原性和氧流動(dòng)性。In-situ DRIFT、DFT理論計(jì)算和C3H8-TPD/TPSR表征進(jìn)一步揭示摻雜-刻蝕策略誘導(dǎo)產(chǎn)生的活性氧物種促進(jìn)了丙烷在催化劑表面的活化。這項(xiàng)工作加深了對(duì)活性氧物種在催化氧化反應(yīng)中作用的理解，為高效VOCs去除鈷基催化劑的設(shè)計(jì)提供了切實(shí)可行的合成策略，并為其他高活性過(guò)渡金屬氧化物催化劑的開(kāi)發(fā)提供了新思路。
圖2.丙烷氧化的理論計(jì)算分析和反應(yīng)路徑
論文第一作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院博士后朱文軍，通訊作者為大連理工大學(xué)梁長(zhǎng)海教授和中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所劉中民院士。研究工作得到了遼寧省“興遼英才計(jì)劃”（XLYC1908033）項(xiàng)目和中央高?；究蒲袑ｍ?xiàng)資金（DUT2021TB03）的支持。
文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jcat.2022.06.024
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