華理學(xué)者在單顆粒光電化學(xué)研究領(lǐng)域取得突破性進(jìn)展
時(shí)間：2021-04-06 10:48:29學(xué)院：化學(xué)與分子工程學(xué)院學(xué)校：華東理工大學(xué)
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近日，我校田禾院士和龍億濤教授科研團(tuán)隊(duì)在單顆粒光電化學(xué)研究領(lǐng)域取得了突破性進(jìn)展，《德國應(yīng)用化學(xué)》以“Single Nanoparticle Photoelectrochemistry at a Nanoparticulate TiO2-filmed Ultramicroelectrode”為題，在線報(bào)道了合作研究工作（Angew. Chem. Int. Ed. 2018，DOI: 10.1002/anie.201710568，原文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201710568/full）。
光電器件的性能與光電分子、納米材料結(jié)構(gòu)和組裝過程等都相關(guān)，然而現(xiàn)有光電測試方法獲取得到的是整體器件的光電轉(zhuǎn)換信息，不能有效關(guān)聯(lián)各功能單元與器件性能之間的直接關(guān)系。本研究開創(chuàng)性地利用高分辨電化學(xué)手段實(shí)現(xiàn)了單個染料分子修飾TiO2納米顆粒在光致電子轉(zhuǎn)移過程中本征電子信息的定量獲取。采用在制備納米晶TiO2膜化金超微電極表面作為光陽極，巧妙利用光注入電子在微米厚的TiO2膜中納米顆粒間多次捕獲/解捕獲的特點(diǎn)，將超快的電子傳遞信號時(shí)間從ps級極大延長至ms級。通過單個N719@TiO2顆粒隨機(jī)碰撞TiO2膜化超微電極實(shí)現(xiàn)電化學(xué)方法直接定量監(jiān)測超快光電轉(zhuǎn)移過程，獲取單個N719分子在I-/I3-電對下有效電子轉(zhuǎn)移數(shù)目。進(jìn)一步，構(gòu)建單個顆粒光注入電子流在TiO2膜中的三維擴(kuò)散理論模型，闡釋了電流軌跡與注入電子在TiO2膜中擴(kuò)散行為之間的關(guān)系。該工作對于太陽能電池體系中新型染料分子本征電子轉(zhuǎn)移性質(zhì)的檢測具有重要意義。
博士生彭岳一和馬慧為論文共同第一作者，田禾院士和馬巍副研究員為通訊作者。研究團(tuán)隊(duì)在國家自然科學(xué)基金創(chuàng)新研究群體和重大科研儀器研制項(xiàng)目等的資助下，經(jīng)過3年多的努力，近期在單顆粒光/電化學(xué)研究取得了系列重要進(jìn)展：利用高時(shí)間分辨電流信號實(shí)時(shí)追蹤單個納米顆粒在電化學(xué)反應(yīng)過程中的運(yùn)動行為（Chem. Sci. 2016, 7, 5347.; Chem. Sci. 2017, 8, 1854.; Chem. Sci. 2017, 8, 3338.），進(jìn)一步通過掃描電化學(xué)顯微鏡策略實(shí)現(xiàn)電化學(xué)測量單個Pt納米顆粒催化納米氣泡的產(chǎn)生和收集 (Nano Lett. 2017, 17, 4354)。
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