我院在抗凍分子機(jī)制研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展
近日，我院劉洪林教授課題組在抗凍分子機(jī)制研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果“Antifreezing Hydroxyl Monolayer of Small Molecules on Nanogold Surface”發(fā)表于國(guó)際知名期刊Nano Letters。該研究在分子水平上探索了潛在的冰重結(jié)晶抑制（IRI）機(jī)制，解釋了羥基密度和納米級(jí)剛性表面的重要作用，為設(shè)計(jì)和制備通用IRI分子或材料提供了新策略，在未來(lái)食品與生物工程領(lǐng)域的低溫保存應(yīng)用方面具有重要的科學(xué)意義。
冰晶的成核與生長(zhǎng)控制在食品與生物工程領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值。自然界的一些極地魚類、昆蟲以及阿拉斯加樹蛙等體內(nèi)含有冰結(jié)合蛋白（IBPs），能夠調(diào)控冰晶的成核與生長(zhǎng)，從而免受冰凍傷害。近年來(lái)，受IBPs的啟發(fā)，IRI材料的制備并應(yīng)用于食品與生物工程領(lǐng)域的低溫保存引起了廣泛的關(guān)注。然而，到目前為止，IBPs冰結(jié)合位點(diǎn)上親水和疏水基團(tuán)識(shí)別與結(jié)合冰面的分子作用原理仍然知之甚少，其潛在分子機(jī)制仍存在爭(zhēng)議，由于缺乏足夠的理論和實(shí)驗(yàn)指導(dǎo)，通用IRI材料的設(shè)計(jì)面臨極大挑戰(zhàn)。因此，迫切需要在分子水平上闡明IRI的機(jī)理并建立一個(gè)簡(jiǎn)單的模型指導(dǎo)IRI材料的合成。
該研究巧妙地設(shè)計(jì)了一個(gè)非常簡(jiǎn)單但通用的模型，即五種外露的羥基或甲基結(jié)構(gòu)類似物在納米金表面形成單分子層，揭示了IRI活性的來(lái)源。作者在單分子層上引入不同的基團(tuán)并控制其修飾密度，表明了該模型中IRI活性與納米金表面的羥基密度密切相關(guān)，疏水相互作用對(duì)宏觀的IRI活性不是必要的。分子動(dòng)力學(xué)模擬闡明了實(shí)驗(yàn)觀察下的羥基密度依賴的IRI軌跡，徑向分布函數(shù)進(jìn)一步驗(yàn)證了不同密度修飾下冰晶與小分子之間氫鍵結(jié)合能力的差異，由于疏水相互作用，甲基甚至輕微地阻礙了氫鍵的形成。作者進(jìn)一步利用表面增強(qiáng)拉曼光譜在分子水平上驗(yàn)證了納米金-小分子與冰晶的相互作用。通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)模擬揭示了納米顆粒表面的羥基和甲基在冰重結(jié)晶抑制過(guò)程中的分子作用機(jī)制。
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圖1 ?GNP-小分子用于控制冰晶的生長(zhǎng)
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圖2?表面增強(qiáng)拉曼光譜驗(yàn)證GNP-小分子與冰晶結(jié)合的分子機(jī)制
我院博士研究生丁中祥和中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)王超副研究員為本文共同第一作者，劉洪林教授為通訊作者。丁中祥負(fù)責(zé)了本文整體實(shí)驗(yàn)開展和論文撰寫，王超副研究員負(fù)責(zé)了分子動(dòng)力學(xué)模擬等理論計(jì)算工作，我院青年教師蘇夢(mèng)可、碩士研究生周寶梅、博士研究生楊士萱、李雨竹和瞿丞分別參與了拉曼實(shí)驗(yàn)、納米金合成、低溫實(shí)驗(yàn)、數(shù)據(jù)處理和論文修改等方面的研究工作。
上述研究依托我院和中國(guó)輕工業(yè)肉品微生物控制及利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等科研平臺(tái)，得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家優(yōu)秀青年科學(xué)基金、面上項(xiàng)目、安徽省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、安徽省自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)等支持。?
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.2c01267?
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