近日，我校田禾院士和龍億濤教授科研團隊在單分子水平上研究染料敏化氧化鋅(ZnO)單個納米顆粒光解水領域取得了新進展，相關研究工作以“Quantifying Visible-Light-Induced Electron Transfer Properties of Single Dye-Sensitized ZnO Entity for Water Splitting”為題，被《Journal of the American Chemical Society》（《美國化學會志》）在線報道（網頁鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b01623）。
利用染料敏化半導體納米材料吸收太陽光實現(xiàn)光催化分解水，是目前清潔能源開發(fā)的重要途徑之一。設計制備高效光催化體系的一個核心問題是：如何定量解析納米材料和染料分子結構與光催化性能之間的構-效關系。然而，傳統(tǒng)分析方法一般只能獲得體系中光催化電子轉移的整體平均信息，無法對單分子／單納米顆粒的本征光催化性能進行定量表征。本項研究巧妙地將光催化和單顆粒碰撞電化學結合，構建了超靈敏單顆粒光電化學檢測體系。針對超快光致電子轉移過程，設計可有效延長電子傳遞時間的半導體TiO2超微電極，實時監(jiān)測了染料敏化ZnO單個納米顆粒光致電子在不同厚度TiO2膜中動態(tài)傳遞過程，實現(xiàn)了單個染料分子水平可見光解水性能的定量評估。在此基礎上進一步建立隨機游走理論模型，解析了光致電子的復合和傳遞路徑，揭示了電子在TiO2半導體膜內的動態(tài)擴散機制。該微納界面光電檢測方法對單分子/單顆粒本征光電化學性能的研究具有重要意義，為進一步研究高效太陽能光電轉換體系提供了突破點。
博士生馬慧和青年教師馬巍副研究員為論文的共同第一作者，陳建富博士為理論模擬工作提供了大力支持和幫助，田禾院士和龍億濤教授為共同通訊作者。該工作在基金委“界面光電分析化學基礎研究”創(chuàng)新研究群體和重大科研儀器研制項目的資助下，聚焦單體電化學研究，歷時三年而獲得重要進展。同月，該研究團隊在J. Phys. Chem. Lett期刊上發(fā)表了后續(xù)研究成果，通過電位調控觀測單個納米顆粒動態(tài)電化學行為，提出電化學反應過程中納米顆粒的實時電位信號與其在電極表面的運動軌跡相關聯(lián)的理論模型，研究了單個Ag納米顆粒電子傳遞動力學（J. Phys. Chem. Lett. 2018, 9, 1429）。