《Phys. Rev. Lett》報(bào)道我校非平衡態(tài)電化學(xué)熱力學(xué)理論研究新進(jìn)展
近日，華東理工劉洪來教授團(tuán)隊(duì)在多孔電極中離子熱力學(xué)和充放電動(dòng)力學(xué)理論建模領(lǐng)域取得新進(jìn)展，研究論文“Microscopic model for Cyclic Voltammetry of Porous Electrodes”近日發(fā)表在Physical Review Letters（DOI: 10.1103/PhysRevLett.128.206001）上。
?(a) 帶電超級電容器示意圖。(b)CV實(shí)驗(yàn)中的外加電壓示意圖。(c)堆疊電極模型示意圖 (的)堆疊電極模型的等效電子電路。(f) 表面積分電容與無量綱組合的關(guān)系示意圖。
在電化學(xué)實(shí)驗(yàn)中，循環(huán)伏安測試(CV)常用于分析EDLs的電化學(xué)性能。然而，CV數(shù)據(jù)與電極材料結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系并不明了。多年以來，研究者們使用RC串聯(lián)電路、傳輸線模型、有限元方法等理論方法，對CV展開了深入研究。然而CV與電化學(xué)器件微觀性能參數(shù)之間的定量關(guān)系仍然缺乏。
針對這一問題，作者團(tuán)隊(duì)將電極結(jié)構(gòu)近似為一系列無限薄的平行板堆疊而成，使用等效電路模型和Poisson–Nernst–Planck方程和分別研究多孔電極宏觀動(dòng)力學(xué)和納微觀尺度的電解液熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)。研究發(fā)現(xiàn)，由外加電壓掃描頻率和堆疊電極模型的弛豫時(shí)間組成的無量綱組合為CV曲線和表面積分電容的決定參數(shù)：當(dāng)時(shí)，CV曲線由雙電層限制，而當(dāng)時(shí)，CV曲線由擴(kuò)散限制，其中弛豫時(shí)間的表達(dá)式為：
理論模型得到實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的驗(yàn)證的同時(shí)，作者團(tuán)隊(duì)也研究了多孔電極的孔徑分布對CV曲線的影響，分析了“堆疊電極”模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果之間的誤差來源。
該研究工作第一作者為我校在讀博士生林伊婷，通訊作者為練成研究員，并得到了劉洪來教授、荷蘭烏特勒支大學(xué)理論物理研究所van Roij教授的大力支持和悉心指導(dǎo)，該研究工作得到了化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、上海多級結(jié)構(gòu)納米材料工程技術(shù)研究中心、國家自然科學(xué)基金委、上海市“啟明星”計(jì)劃等項(xiàng)目資助。
原文鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.128.206001
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