目前我國(guó)正在全力進(jìn)行生態(tài)文明建設(shè)。在大氣環(huán)境方面,雖然大氣污染防治工作卓有成效,但大氣環(huán)境形勢(shì)仍然非常嚴(yán)峻。為了進(jìn)一步改善大氣環(huán)境質(zhì)量,近幾年國(guó)家出臺(tái)了系列法規(guī),不斷降低各種污染物的排放限值,同時(shí)不斷增加排放控制的污染物種類。例如從2013年的《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》開始,國(guó)家制定和實(shí)施了多部法規(guī),嚴(yán)格控制揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)排放,目前VOCs已成為大氣污染全防全控的重點(diǎn)污染物。VOCs的來源廣泛,涉及到基礎(chǔ)有機(jī)化工原料、聚烯烴、石油煉制等石油化工行業(yè),以及噴涂、印刷等行業(yè)。對(duì)于VOCs排放控制技術(shù),催化氧化/燃燒法(VOCs + O2 → CO2 + H2O)具有處理廢氣濃度范圍廣、無二次污染、可處理易燃易爆氣體等優(yōu)點(diǎn),是VOCs凈化的最有效方法。但是,與芳香烴類和含氧類VOCs相比,丙烷等低碳烷烴類VOCs分子非常穩(wěn)定,通常需要高溫才能將其活化,導(dǎo)致在很多工況中無法有效控制其排放,同時(shí)高溫燃燒還會(huì)產(chǎn)生污染物NOx,因此研究者們一直致力于開發(fā)低溫高活性的低碳烷烴燃燒催化劑。
近期化學(xué)學(xué)院詹望成教授在低溫高活性的低碳烷烴燃燒催化劑方面取得了突破性進(jìn)展,美國(guó)化學(xué)會(huì)環(huán)境類頂級(jí)期刊Environmental Science & Technology近日在線報(bào)道了他們的研究成果:“Total Oxidation of Propane over a Ru/CeO2 Catalyst at Low Temperature”(DOI: 10.1021/acs.est.8b03448)。
4f電子的高度局域化和表面弛豫決定了稀土元素氧化物CeO2具有特殊的表面電子結(jié)構(gòu)。研究者充分利用其特性,以CeO2為載體,設(shè)計(jì)和制備了具有低溫丙烷燃燒高活性的Ru/CeO2催化劑,其活性要顯著優(yōu)于Al2O3和TiO2等傳統(tǒng)載體負(fù)載的Ru催化劑,而且也優(yōu)于商業(yè)化的負(fù)載型Pt和Pd催化劑,表現(xiàn)出很好的應(yīng)用前景。通過催化劑的結(jié)構(gòu)和物化性質(zhì)表征,發(fā)現(xiàn)不同載體上負(fù)載的Ru納米顆粒的大小略有差別,而Ru的價(jià)態(tài)幾乎相同,證明Ru活性位的狀態(tài)與催化劑活性的變化并不存在對(duì)應(yīng)關(guān)系。相反,多種表征技術(shù)同時(shí)證實(shí)了CeO2載體自身的特性是造成Ru/CeO2催化劑具有低溫丙烷催化燃燒優(yōu)異性能的關(guān)鍵因素。即丙烷在Ru/CeO2催化劑上發(fā)生催化燃燒反應(yīng)時(shí),CeO2不僅提供了更多的丙烷吸附位,還提供了額外的反應(yīng)氧來源,使得丙烷在Ru/CeO2催化劑上反應(yīng)時(shí)存在額外的反應(yīng)途徑,從而顯著提高了其丙烷燃燒活性。
論文第一作者是博士生胡總,通訊作者是詹望成教授,研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目和國(guó)家自然科學(xué)基金的支持。
詹望成教授長(zhǎng)期致力于典型大氣污染物控制和消除等方面的研究工作,通過承擔(dān)國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目子課題、國(guó)家863課題和國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目,基于催化新材料的設(shè)計(jì)和制備,針對(duì)揮發(fā)性有機(jī)物和氮氧化物這兩種典型大氣污染物的控制和消除,取得了系列成果。從2015年至今,以第一或通訊作者在J Am Chem Soc (2)、Angew Chem Int Ed (1)、Environ Sci Tech (1)、Appl Catal B (3)、ACS Catal (1)和Chem Mater (1)等國(guó)際期刊上發(fā)表SCI 論文23篇,單篇最高他引94次。