水中污染物的深度處理及凈化一直是環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。近日，環(huán)境化學(xué)領(lǐng)域頂級刊物《Water Research》及《Environmental Science & Technology》先后報道了我校張金龍教授與邢明陽副教授課題組在水污染控制領(lǐng)域的研究工作（原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.8b02403 ；https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0043135418306705 ）。
芬頓反應(yīng)作為典型的高級氧化技術(shù)（AOPs）被廣泛應(yīng)用于水中有機(jī)污染物的去除。但芬頓反應(yīng)中H2O2的分解效率仍然處于很低的水平（<30%）。在傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)中往往需要加入大量的H2O2（30～6000 mmol/L）和Fe2+（18～410 mmol/L）來保證生成足夠高濃度的活性物種，這不僅增加了反應(yīng)成本還使芬頓反應(yīng)容易中毒。我校張金龍教授與邢明陽副教授課題組前期工作發(fā)現(xiàn)，商品化MoS2具有助催化Fenton反應(yīng)高效分解H2O2的效應(yīng)，在一個相對較低的芬頓試劑濃度下，MoS2表面暴露出的還原態(tài)的金屬原子可以加速Fe3+/Fe2+的轉(zhuǎn)化效率，提高了水中Fe2+的穩(wěn)定性以及H2O2的分解效率（Chem 2018, 4, 1359-1372）。芬頓反應(yīng)作為一種典型的AOPs，很少有文獻(xiàn)報道其具有還原活性，這主要是因為芬頓反應(yīng)中鐵離子的循環(huán)效率低導(dǎo)致Fe3+濃度過高，Fe2+濃度過低無法表現(xiàn)出低價態(tài)鐵離子的還原活性。近日，該課題組利用硫化鎢助催化技術(shù)首次實現(xiàn)了芬頓反應(yīng)同步氧化降解苯酚與還原六價鉻（Environ. Sci. Technol., 2018, DOI: 10.1021/acs.est.8b02403）。研究發(fā)現(xiàn)，WS2在光輔助Fe(II)/H2O2芬頓體系中對H2O2的分解有顯著的協(xié)同催化作用。在WS2協(xié)同催化作用下，H2O2的分解效率從22.9%提高到60.1%，標(biāo)準(zhǔn)芬頓反應(yīng)需要0.4 mmol/L 的H2O2 和0.14 mmol/L的Fe2+的最低濃度。有趣地是，協(xié)同催化芬頓策略可以同時氧化苯酚(10mg /L)和還原Cr(VI) (40mg /L)，相應(yīng)的氧化降解率和還原率在5分鐘內(nèi)可分別達(dá)到80.9%和90.9%，遠(yuǎn)高于常規(guī)的芬頓反應(yīng)的效率(52.0%和31.0%)。WS2表面暴露的還原W4+活性位點(diǎn)可以大大加快Fe3+/Fe2+轉(zhuǎn)化的限速步驟，在H2O2的分解和Cr(VI)的還原反應(yīng)中起關(guān)鍵作用。該研究發(fā)現(xiàn)是無機(jī)助催化AOPs領(lǐng)域的一個突破，極大地提高了該策略在環(huán)境應(yīng)用中的實用價值。
另一方面，為了實現(xiàn)對飲用水的深度凈化，該課題組繼續(xù)以MoS2為助催化劑，首次將暗芬頓反應(yīng)成功應(yīng)用于飲用水快速殺菌領(lǐng)域（Water Res., 2018, 145, 312-320）。作為一種典型的高級氧化技術(shù)，芬頓反應(yīng)由于羥基自由基(·OH)的強(qiáng)氧化性，在殺菌消毒領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用前景。但傳統(tǒng)芬頓體系的H2O2分解效率一直較低，從而導(dǎo)致無光條件下芬頓的殺菌消毒效果一直不理想。張金龍教授與邢明陽副教授團(tuán)隊首次利用MoS2助催化芬頓反應(yīng)實現(xiàn)了對大腸桿菌K-12和金黃色葡萄球菌的快速殺滅。MoS2作為Fe(II)/H2O2芬頓體系的助催化劑，利用其表面暴露的Mo4+活性位點(diǎn)顯著提高了芬頓反應(yīng)中Fe(III)/Fe(II)的循環(huán)效率，同時提高了H2O2的分解效率。MoS2助催化芬頓體系可在1分鐘內(nèi)實現(xiàn)對大腸桿菌83.37%的滅活率，30分鐘內(nèi)100%的滅活率。本研究為在無光環(huán)境下細(xì)菌的快速高效滅活提供了新的思路。
該系列工作分別由博士研究生董陳成及碩士研究生劉俊同學(xué)為第一作者，張金龍教授及邢明陽副教授為通訊作者。該工作得到了國家優(yōu)秀青年基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計劃等項目的支持。