《納米快報》報道我校Pd基合金氫化物催化劑研究進展
氫作為理想的清潔能源之一，有望緩解化石燃料儲量有限和燃燒污染等問題。因此，電催化分解水制氫（HER）是減少環(huán)境污染及實現(xiàn)可再生清潔能源的重要途徑。開發(fā)高效、穩(wěn)定的制氫催化劑具有重要的科學價值和現(xiàn)實意義。近日，華東理工大學化學與分子工程學院、費林加諾貝爾獎科學家聯(lián)合研究中心的年輕教師賈艷艷博士和戴升教授等人在Nano Letters上發(fā)表了高效穩(wěn)定的Pd-Cu-H催化劑及其在析氫反應應用的研究。（Nano Lett. 2022, 22, 3, 1391–1397）
Pt作為傳統(tǒng)的HER催化劑，面臨著價格昂貴，儲量少，反應穩(wěn)定性差等問題。Pd作為有望替代Pt的HER催化劑，一直受到較多的關注，例如，通過加入第二金屬（M）形成Pd基合金（Pd-M）；或者在Pd晶格內注入H形成氫化物(PdHx)，都可有效提高Pd基催化劑的HER活性。然而，Pd基催化劑的穩(wěn)定性制約了其在析氫催化反應的進一步應用，Pd-M合金催化劑中的第二金屬M易在反應過程中發(fā)生溶解造成合金結構坍塌；PdHx氫化物則通常由高壓條件下制備所得，常壓下不穩(wěn)定，自發(fā)釋放H。作者巧妙結合了Pd-M和PdHx兩種策略的優(yōu)勢，設計合成了Pd基合金氫化物Pd-Cu-H催化劑，表現(xiàn)出了優(yōu)異的HER催化活性和極好的穩(wěn)定性。
作者發(fā)展了一種先合金化再加氫的策略制備穩(wěn)定的Pd-Cu-H催化劑，借助球差電鏡、X射線衍射和X射線吸收光譜等多種技術對催化劑的形貌和結構進行了精細表征，證實了Pd-Cu-H催化劑的合金氫化物結構。電化學測試結果發(fā)現(xiàn)，Pd-Cu-H催化劑在析氫反應中表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性：電流密度為10 mA/cm2時的過電位僅有28 mV，Tafel斜率僅為23 mV/dec，優(yōu)于金屬Pd、PdCu合金和PdHx氫化物。同時，Pd-Cu-H催化劑擁有極好的穩(wěn)定性：在HER反應5000次循環(huán)后，過電位僅升高了3 mV，Tafel斜率仍保持在23 mV/dec。循環(huán)測試后的精細表征證明，Pd-Cu-H催化劑的合金氫化物結構可有效抑制金屬Cu的溶解并減緩H的釋放，使其長時間保持高效的HER性能。
?該工作不僅提供了一種常壓條件下制備穩(wěn)定Pd基合金氫化物的普適性方法，而且為設計開發(fā)高效穩(wěn)定的Pd基析氫反應催化劑提供了新的思路。相關論文發(fā)表在Nano Letters上，華東理工大學年輕教師賈艷艷博士為文章第一作者， 臺灣中央大學王冠文教授與華東理工大學戴升教授為通訊作者，華東理工大學為第一單位。該研究工作得到了國家自然科學基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務費、上海市青年科技啟明星計劃等項目的資金支持。
????原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.1c04840
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