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理論指導(dǎo)設(shè)計(jì)表面功能化Ti₃C₂T_x MXene基異質(zhì)結(jié)及鋰氧氣電池性能

鋰氧氣電池具有3500 Wh/kg的超高理論能量密度，極具應(yīng)用潛力。但由于放電產(chǎn)物Li₂O₂絕緣且難溶，導(dǎo)致電極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，限制氧還原反應(yīng)（ORR）和氧析出反應(yīng)（OER）的進(jìn)行，造成電池充放電過電位高、循環(huán)穩(wěn)定性差等問題。ORR/OER雙功能電催化劑的開發(fā)有望解決這一關(guān)鍵問題，促進(jìn)鋰氧氣電池的發(fā)展。

基于此，北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院李會(huì)峰副教授、孫根班教授課題組以高導(dǎo)電性MXene為基礎(chǔ)，借助密度泛函理論（DFT）設(shè)計(jì)了表面功能化的氮摻雜TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有較高的電導(dǎo)率和高活性的電催化活性位點(diǎn)，有利于電極反應(yīng)的進(jìn)行。通過對(duì)N-TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)活性位點(diǎn)的精確調(diào)控優(yōu)化了催化劑對(duì)LiO₂和Li₂O₂的吸附，使得電池過電勢(shì)明顯降低。實(shí)驗(yàn)上，通過可控緩慢氧化結(jié)合低溫氮摻雜策略成功構(gòu)筑N-TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)。將該N-TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)材料用作鋰氧氣電池正極催化劑，電池表現(xiàn)出較高的放電容量、優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和較低的過電位。在100 mA/g電流密度下充放電時(shí)，達(dá)到15298mAh/g的高放電容量；在電流密度為500 mA/g，限制容量為500 mAh/g時(shí)，表現(xiàn)出0.47V的低過電位，且可穩(wěn)定循環(huán)200圈以上，這是目前MXene基鋰氧氣電池性能的最優(yōu)值。同時(shí)，采用原位微分電化學(xué)質(zhì)譜(DEMS)、準(zhǔn)原位SEM和拉曼光譜等對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了動(dòng)態(tài)研究，結(jié)果表明N-TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和良好的催化活性，可以更好的調(diào)節(jié)Li₂O₂/LiO₂可逆生成和分解，不僅降低鋰氧氣電池反應(yīng)過電位，還可以減少電化學(xué)反應(yīng)過程中因不良反應(yīng)導(dǎo)致的極化現(xiàn)象，這是其電池性能優(yōu)于大多數(shù)體系的本質(zhì)原因。本成果為設(shè)計(jì)高性能鋰氧氣電池雙功能電催化劑和其他表界面反應(yīng)催化劑提供了新的思路。

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Ti₃C₂T_x MXene基異質(zhì)結(jié)催化活性計(jì)算

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Ti₃C₂T_x MXene基異質(zhì)結(jié)鋰氧氣電池性能

該項(xiàng)工作近期發(fā)表在國際知名期刊ACS Nano上，研究得到了國家自然科學(xué)基金等課題資助。北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院為第一完成單位，孫根班教授和李會(huì)峰副教授為共同通訊作者，碩士生鄭幸子和袁萌偉博士后為論文共同第一作者。論文相關(guān)信息如下：Xingzi Zheng, Mengwei Yuan, Donghua Guo, Caiying Wen, Xingyu Li, Xianqiang Huang，Huifeng Li*, Genban Sun*, Theoretical Design and Structural Modulation of the Surface-Functionalization Ti₃C₂T_x MXene-Based Heterojunction Electrocatalyst for Li-Oxygen Battery, ACS Nano, DOI: 10.1021/acsnano.1c10890.

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