梁長海教授團隊在鐵改性ZSM-23分子篩及其加氫異構領域研究進展
ZSM-23是一種具有MTT型拓撲結構的微孔分子篩，其孔道結構為水滴狀的十元環(huán)一維直通道，尺寸約為0.45×0.56 nm。因其獨特的單方向通道特性及可調變的酸性，而廣泛應用于異構降凝脫蠟、醇制烯烴等領域。近期，梁長海教授團隊采用骨架外鐵改性ZSM-23分子篩，制備了Pt/xFe/ZSM-23雙功能催化劑，并將其應用于十六烷加氫異構反應中，相關結果發(fā)表在Industrial & Engineering Chemistry Research (2022, 61, 279-286. DOI: 10.1021/acs.iecr.1c04065)。
穆斯堡爾譜(圖1)結果顯示：骨架外Fe含量決定了其物種組成，在低含量(< 1.98 wt %)時Fe物相主要為HO-Fe(III)-O-Fe(III)-OH)和[Fe(OH)2]+；而當Fe含量大于1.98wt%時，主要為Fe2O3顆粒聚集體。由于骨架外Fe物種相組成的區(qū)別，進而導致了Br?nsted濃度、Pt金屬分散性及還原能力產生了差異，HO-Fe(III)-O-Fe(III)-OH)和[Fe(OH)2]+的存在促進了總Br?nsted濃度和弱酸位點，并提高了Pt可還原性和分散性；而Fe2O3聚集體則包裹了Br?nsted中心，降低了酸濃度及Pt分散度。
圖1 紫外-可見漫反射光譜(a)及常溫57Fe穆斯堡爾譜圖(b)
通過引入適量非骨架Fe物種可以適當的調變ZSM-23分子篩的酸性分布以及其理化性能，同時Fe與金屬活性組分Pt之間的相互作用促進了Pt粒子的分散及還原；而非骨架Fe含量過高則導致分子篩表面易形成團聚程度較高的氧化鐵顆粒，覆蓋其酸性位點，進而影響Pt雙攻能催化劑的加氫異構性能。Pt/1.98Fe/ZSM-23雙功能催化劑顯示出了較為優(yōu)異的加氫異構性能，其異構總收率最高可達80wt%。
圖2 樣品中Fe物種組成示意圖及非骨架Fe含量對異構性能的影響
以上研究成果作為內封面論文發(fā)表在化學工程領域重要期刊Industrial & Engineering Chemistry Research，第一作者為陳玉晶博士，唯一通訊作者為梁長海教授。研究工作得到了國家自然科學基金(22038008)、遼寧省“興遼英才計劃”項目(XLYC1908033)、中央高?；究蒲袑ｍ椯Y金(DUT2021TB03)的資助。
全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.iecr.1c04065
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