近期，德國化學(xué)會知名學(xué)術(shù)刊物Angew. Chem. Int. Ed.（IF: 12.712）在線報道了我校邢明陽教授課題組在環(huán)境污染控制領(lǐng)域最新研究成果，論文題為“: Designing 3D-MoS2 Sponge as Excellent Cocatalysts in Advanced Oxidation Processes for Pollutant Control（DOI: 10.1002/anie.202006059）”。
芬頓反應(yīng)最早由法國化學(xué)家Fenton在1893年發(fā)現(xiàn)，并因其能產(chǎn)生強氧化性的羥基自由基等活性氧物種（ROS）被廣泛應(yīng)用于水中有機污染物的去除。理想的芬頓反應(yīng)是Fe2+催化H2O2生成羥基自由基等ROS，但實際上，大多數(shù)已報道的芬頓反應(yīng)并不是真正的催化反應(yīng)，而只是一個氧化還原化學(xué)反應(yīng)。這主要是因為當(dāng)Fe2+活化H2O2（或PMS）后，本身會被氧化成Fe3+，而Fe3+很難被H2O2重新還原成Fe2+，所以鐵在芬頓反應(yīng)中不能算真正的催化劑。好消息是，通過引入助催化劑可以很好地解決這個問題。比如，邢明陽等人首次發(fā)現(xiàn)通過引入MoS2作為助催化劑，可以實現(xiàn)芬頓反應(yīng)中鐵離子的高效循環(huán)（Chem2018, 4, 1359-1372）。但這也帶來了新的問題，即大多數(shù)粉體催化劑的共同缺點就是難以在實際應(yīng)用中回收再利用，尤其是在大規(guī)模處理實際工業(yè)廢水時，需要不斷的補充MoS2助催化劑及鐵催化劑，這不僅會增加反應(yīng)成本，還會存在對環(huán)境造成二次污染的風(fēng)險。
為了克服上述挑戰(zhàn)，華東理工大學(xué)邢明陽教授研究團隊采用簡單的浸漬-加熱的化學(xué)方法，開發(fā)了三維硫化鉬（3D-MoS2海綿）助催化（類）芬頓反應(yīng)體系，實現(xiàn)了對染料類及抗生素類廢水的高效處理。與傳統(tǒng)芬頓體系及已報道的助催化（類）芬頓體系相比，其優(yōu)勢表現(xiàn)為：1）三維結(jié)構(gòu)優(yōu)化AOPs性能優(yōu)勢。以Fe3+/H2O2體系為例，3D-MoS2海綿的引入，可使其降解芳香族有機污染物的反應(yīng)速率常數(shù)提高到原來的52倍；2) 助催化反應(yīng)中心減少鐵的用量，降低生成鐵泥的風(fēng)險。3D-MoS2海綿中納米花片層堆積和不規(guī)則邊緣可以提供更多的Mo4+活性位點，加速Fe3+/Fe2+的循環(huán)，抑制鐵泥等二次污染物的形成；3) 運行成本低，實現(xiàn)大規(guī)模高效處理抗生素廢水。3D-MoS2/Fe2+/PMS體系只需一次性加入鐵離子（20 mg/L硫酸亞鐵），即可實現(xiàn)連續(xù)高效處理140 L高濃度磺胺嘧啶廢水（120 mg/L），其降解率可達97.87%，該體系可穩(wěn)定運行16天以上。且其處理1噸廢水的運行成本僅為0.33美元，使其具有巨大的工業(yè)應(yīng)用價值。
該論文以“華東理工大學(xué)”為第一通訊單位，碩士研究生朱玲俐同學(xué)為第一作者，邢明陽教授為通訊作者。該論文還得到了歐洲科學(xué)院院士張金龍教授的指導(dǎo)。該工作得到了諾獎中心、材料生物學(xué)與動態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金及國家重點研發(fā)計劃等項目的支持。
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006059