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MXene是近年備受矚目的一類新型二維材料，其化學(xué)式為M_n+1X_n（n=1, 2, 3，M為過渡金屬元素，X為碳或/和氮元素），迄今已成功制備30余種，并有數(shù)十種理論預(yù)言穩(wěn)定存在。多元的化學(xué)結(jié)構(gòu)與組成賦予MXene從金屬性到半導(dǎo)體連續(xù)可調(diào)的電子結(jié)構(gòu)和豐富的表面化學(xué)性質(zhì)，在儲能、催化、環(huán)境、生物、電子、電磁屏蔽、超導(dǎo)、傳感、分離技術(shù)、超導(dǎo)等領(lǐng)域具有廣闊應(yīng)用前景?；瘜W(xué)刻蝕層狀MAX相陶瓷是目前制備MXene的主要方法，但此過程使大量的亞穩(wěn)態(tài)金屬原子暴露在MXene的表面，顯著降低其化學(xué)與結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，是制約MXene生產(chǎn)、存儲、應(yīng)用與相關(guān)前沿技術(shù)發(fā)展的基礎(chǔ)關(guān)鍵難題之一。

針對這一難題，精細(xì)化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室王治宇、邱介山教授在Angewandte Chemie International Edition發(fā)表題為“Stabilizing the MXene by Hydration Chemistry in Aqueous Solution”的研究論文，利用鹽的水合效應(yīng)束縛水溶液中的自由水分子以降低水活度與溶解氧濃度，實(shí)現(xiàn)MXene在水溶液中的高效穩(wěn)定。研究表明：陰陽離子半徑較小、金屬離子配位能力較弱的無機(jī)鹽如LiCl、NaCl、CaCl₂等均可用于在水溶液中高效穩(wěn)定MXene；在LiCl飽和溶液中，MXene在室溫條件下的存儲時間可從數(shù)天延長到400天以上。在此基礎(chǔ)上，進(jìn)一步利用贗電容效應(yīng)或局域等離子體共振效應(yīng)耦合的電催化過程作為探針反應(yīng)，揭示了本技術(shù)對MXene表面化學(xué)性質(zhì)與體相載流子性質(zhì)的高效保護(hù)作用。

本技術(shù)使用廉價的大宗商業(yè)化無機(jī)鹽作為保護(hù)劑，且90 %以上的無機(jī)鹽保護(hù)劑可在濾出MXene后，通過簡單的蒸發(fā)結(jié)晶過程回收再利用，過程簡便易行、高效低成本、綠色環(huán)保，解決了MXene難以長期存儲的瓶頸難題，為其實(shí)際應(yīng)用奠定了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。

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圖1 無機(jī)鹽水合效應(yīng)改善MXene在水溶液中穩(wěn)定性的機(jī)制示意圖

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圖2 ?(a) 無機(jī)鹽陰陽離子半徑與其飽和溶液水活度的關(guān)聯(lián)規(guī)律；(b) 在飽和LiCl溶液中保存400天后的Ti₃C₂T_x?MXene的XPS譜圖；此MXene在保護(hù)前后的(c)贗電容性能與(d)近紅外光輻照下的析氫活性比較。

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上述工作近期發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition（DOI: 10.1002/anie.202113981），論文第一作者為大連理工大學(xué)博士研究生王星宇，研究工作得到了國家自然科學(xué)基金會、遼寧省科技廳、大連市科技局、大連理工大學(xué)等的資助支持。

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文獻(xiàn)詳情：

Xingyu Wang, Zhiyu Wang,* Jieshan Qiu. Stabilizing the MXene by Hydration Chemistry in Aqueous Solution, Angewandte Chemie International Edition, 2021,?DOI:?10.1002/anie.202113981

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