強金屬-載體相互作用(SMSI)效應通過影響反應物的吸附行為和反應中間體的形成過程,最終改變整個反應路徑和特性,在催化反應中對活性、選擇性和穩(wěn)定性起到至關重要作用。對于以還原性氧化物為載體負載貴金屬催化劑,SMSI已被廣泛認可。然而,在相對惰性載體的不可還原氧化物和金屬顆粒之間的SMSI的報道相對較少。
近期,大連理工大學梁長海教授團隊耦合強靜電吸附法和高溫還原策略,突破了Pt納米顆粒與難還原SiO2之間強相互作用的局限性。由于SMSI誘導的金屬間化合物硅化鉑和Pt-SiO2界面的形成,所制備催化劑在蒽選擇加氫反應表現(xiàn)出特定的催化性能。由于Si原子隔離了Pt活性中心,在Pt2Si/SiO2催化劑上產生的活化H物種通過后續(xù)氫化優(yōu)先轉移到蒽的外環(huán),其初始催化活性為2.49 μmol/(m2/g)/h,TOF達0.95 s-1,對稱八氫蒽的產率為87%。此外,Pt2Si/SiO2催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性,這可歸因于金屬間化合物Pt2Si納米顆粒牢固地錨定在SiO2載體表面。這一發(fā)現(xiàn)有助于拓寬不可還原氧化物負載金屬顆粒催化劑中SMSI效應的范圍,并為設計金屬與SiO2界面和在不同反應條件下調整表面化學性質提供指導。
相關成果以“Overcoming Limitations in the Strong Interaction between Pt and Irreducible SiO2 Enables Efficient and Selective Hydrogenation of Anthracene”發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces(DOI:10.1021/acsami.1c16965)。文章共同第一作者為大連理工大學陳霄副教授和太原理工大學王興寶副教授,通訊作者為大連理工大學梁長海教授和太原理工大學李文英教授。上述研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學重點基金、遼寧省興遼英才計劃、大連市科技創(chuàng)新基金的大力支持。
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