基于課題組前期發(fā)現(xiàn)的碳化鉬基催化材料優(yōu)異的活化H2O分子(Science 2017, 357, 389–393;Nature 2021, 589, 396-401)和CO2分子的催化性質(zhì)(ACS Catal.2017, 7, 912?918;Chem 2020, 6, 3312-3328),最近團隊發(fā)現(xiàn)了基于Mo2C-Ni強相互作用Ni納米顆粒經(jīng)再分散過程形成高效Ni-Mo2C界面,并將其與冷等離子體耦合用于低溫甲烷干重整(DRM)反應,取得了重要進展。
甲烷-二氧化碳重整反應(DRM)能夠同時轉(zhuǎn)化CH4和CO2兩種穩(wěn)定小分子制取合成氣(H2和CO),生產(chǎn)的合成氣可以用于化工原料生產(chǎn)高附加值的化學品,提供了一條綜合利用碳源、氫源,同時轉(zhuǎn)化兩種難活化能源小分子,并消除兩種主要溫室氣體的技術路線,具有經(jīng)濟、環(huán)保、科學的多重研究價值。本項工作主要針對傳統(tǒng)熱催化DRM反應過程溫度高、Ni基催化劑高溫易團聚、易積碳,以及單一等離子體活化產(chǎn)物選擇性低等難題,將等離子體與Ni-Mo2C界面催化材料耦合,突破熱力學平衡限制,降低反應溫度,實現(xiàn)溫和條件下CO2和CH4高效轉(zhuǎn)化。
文章通過巧妙的實驗設計,揭示了β-Mo2C在催化劑結(jié)構、放電性質(zhì)和反應性能方面起到的作用:(i)由于Ni與β-Mo2C間的強相互作用,促進了Ni納米顆粒的再分散,高度分散的Ni NPs是反應的活性中心;(ii)β-Mo2C有效提高了實際放電功率以及協(xié)同模式下的能量利用效率;(iii)β-Mo2C的加入明顯提高催化劑對CO2的活化能力,抑制積碳,延長催化劑壽命。在無額外熱源條件下,等離子體耦合Mo2C-Ni/Al2O3催化劑實現(xiàn)了CH4和CO2高效轉(zhuǎn)化。該研究工作為提高溫和條件下等離子體催化DRM反應活性、穩(wěn)定性和能量效率提供了一條切實可行的途徑。上述研究成果剛剛發(fā)表于Applied Catalysis B: Environmental期刊上(DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120779)
大連理工大學博士生刁亞南為論文第一作者,該項工作得到科技部國家重點研發(fā)計劃(2017YFA0700103)、國家自然科學基金(21872014、21932002、21902018)、遼寧省振興計劃(XLYC2008032)、中央高?;究蒲谢穑―UT20ZD205、DUT21RC(3)095)的資助。
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https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337321009048?dgcid=coauthor
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