Nature Communications在線發(fā)表ICT染料“熒光反轉”突破性進展
近日，國際權威學術期刊《Nature Communications》雜志以“Fluorescence umpolung enables light-up sensing of N-acetyltransferases and nerve agents”為題，在線報道了我?；瘜W與分子工程學院、材料生物學與動態(tài)化學前沿科學中心朱為宏課題組在有機染料“熒光反轉”機制取得的研究突破。
分子內電荷轉移（ICT）是設計生物傳感染料和熒光成像的重要可視化機制,但ICT染料的供體單元與含羰基、?；任娮訖z測物種發(fā)生專一性響應后，會顯著抑制分子內電荷轉移過程，不可避免地導致熒光猝滅現(xiàn)象，長期以來嚴重限制了ICT熒光團在精確傳感和生物標記方面的信噪比、靈敏度。目前如何克服強吸電子物種的熒光猝滅，一直是基于ICT染料發(fā)展探針的重大挑戰(zhàn)，也是嚴重制約的瓶頸。
該研究團隊發(fā)展了一種簡單的、普適性的“熒光反轉”分子設計策略，如將吲唑等分子砌塊插入ICT熒光團，通過調節(jié)分子內旋轉驅動能（ΔERDE），成功解決了強吸電子誘導ICT染料熒光猝滅這一挑戰(zhàn)難題。具體來說，通過逆轉分子內旋轉驅動能量ΔERDE，從而使傳統(tǒng)ICT染料的猝滅模式轉變?yōu)辄c亮模式。
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借助單晶結構、二維核磁分析和量子化學計算，證實了電子密度擾動可以通過調控ΔERDE實現(xiàn)“熒光反轉”。研究團隊從經典的激光染料吡喃腈出發(fā)，將“熒光反轉”策略擴展至其他ICT熒光團，精準調控發(fā)射波長從可見光區(qū)至近紅外區(qū)，進一步證明了“熒光反轉”策略的有效性與可推廣性。
“熒光反轉”染料具有強吸電子熒光點亮的獨特性質，因此被命名為Lighter EW Trackers。基于Lighter EW Trackers系列染料，研究團隊將其應用于點亮型檢測吸電子性的神經毒氣和乙酰轉氨酶等。該“熒光反轉”機制成功突破了ICT染料的猝滅模式響應這一難題，擴展了生物分析工具箱，為發(fā)展高保真、即時診斷技術的發(fā)展提供新的設計平臺與機遇。
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該研究工作主要是由我?；瘜W與分子工程學院博士后燕宸旭在朱為宏教授的指導下完成，并得到了田禾院士的悉心指導。該研究還得到了我校郭志前教授、新加坡科技與設計大學劉曉剛教授的指導與幫助，計算化學方面得到新加坡科技與設計大學遲偉杰博士的大力支持。該研究工作得到了材料生物學與動態(tài)化學教育部前沿科學中心、費林加諾貝爾獎科學家聯(lián)合研究中心、國家自然科學基金基礎科學中心項目、上海市科技重大項目及“111”引智計劃等資金支持。
原文信息：Chenxu Yan, Zhiqian Guo, Weijie Chi, Wei Fu, Syed Abedi, Xiaogang Liu, He Tian and Wei-Hong Zhu*,?Nat. Commun.,2021, 12, 3869. https://www.nature.com/articles/s41467-021-24187-5.pdf.??
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