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高長徑比的二維沸石納米片因其顯著降低的擴散路徑，較高比表面積及表面活性，在吸附、催化和分離等研究領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。其中，以MFI沸石納米片為基本構(gòu)筑單元制備超薄取向分子篩膜具有較好的工業(yè)應用前景，但簡易、快速制備結(jié)構(gòu)完整、尺寸均一的高長徑比MFI沸石納米片仍是一項富有挑戰(zhàn)性的工作。除此以外，在MFI超薄膜構(gòu)筑過程中，取向納米片晶種單層的制備以及面內(nèi)外延生長的精確調(diào)控也是亟待解決的難題。

近日，精細化工國家重點實驗室劉毅教授課題組提出了一種自上而下的“各向異性堿刻蝕”策略，即以四丙基氫氧化銨（TPAOH）溶液作為刻蝕劑，通過對焙燒的常規(guī)板磚狀MFI沸石晶體進行水熱堿處理，一步制得尺寸均一且具有較高長徑比的單分散二維MFI沸石納米片（12個晶胞厚度，約25 nm）。隨后通過湍流氣-液界面輔助自組裝制備了b-軸取向MFI沸石納米片晶種單層，并采用單模微波輔助加熱對晶種層的外延生長過程進行精確調(diào)控，最終在100 ℃，2 h反應條件下制得連續(xù)致密且高度b-軸取向的超?。s93 nm）MFI沸石膜。

采用上述制膜工藝，先后在粗糙金屬Al片、惰性Pt電極及多孔γ-Al₂O₃陶瓷片表面均制得具有類似微觀結(jié)構(gòu)的膜材料，其分別具有優(yōu)異的防腐、離子篩分與正/異丁烷分離性能。值得提及的是，采用液相外延生長法制備厚度低于100 nm的b-軸取向MFI沸石膜的工作屬首次報道，從而為簡便高效調(diào)控沸石分子篩膜微觀結(jié)構(gòu)提供了新思路。

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以上相關(guān)成果發(fā)表在化學領(lǐng)域Top期刊Science Advances?(2020, 6, eaay5993)。論文的第一作者為博士研究生劉益，大連理工大學為論文的第一通訊單位。

全文鏈接:?https://advances.sciencemag.org/content/6/7/eaay5993.abstract

在此工作基礎(chǔ)上，劉毅教授課題組進一步采用具有中空結(jié)構(gòu)的MFI納米沸石作為晶種，結(jié)合單模微波加熱技術(shù)用于二次生長過程，利用中空MFI納米晶種高孔隙率和單模微波輻射強度高與均勻性佳等特點，制備了具有等級結(jié)構(gòu)的MFI沸石膜。由于其兼具（101）優(yōu)先晶體取向與超薄分離層厚度，從而顯示出優(yōu)異的丁烷同分異構(gòu)體分離性能。

實驗結(jié)果表明，制得的MFI沸石膜不僅連生性好，而且具有顯著的等級結(jié)構(gòu)——即較高(h0h)-優(yōu)先取向度的超薄（~390 nm）選擇層和源于中空MFI晶種的多孔過渡層。上述等級結(jié)構(gòu)對提升正/異丁烷（n-/i-butane）分離性能起到了關(guān)鍵性作用。通過氣體滲透性能對比測試發(fā)現(xiàn)，上述具有等級結(jié)構(gòu)的MFI沸石膜的正異丁烷綜合分離性能為目前所有已報道采用溶液法所制備MFI沸石膜的最高值；同時，與采用MFI沸石納米片為晶種制備的超薄MFI沸石膜相比，制備工藝大大簡化、生產(chǎn)成本顯著降低。綜合而言，上述研究成果為高性能沸石膜的簡便、高效制備提供了新思路。

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以上相關(guān)成果發(fā)表在化學領(lǐng)域Top期刊Angewandte Chemie International Edition?(2021, 60,?7659-7663)。論文的第一作者為博士研究生劉益，大連理工大學為論文的第一通訊單位。

上述研究得到國家自然科學基金（21176231，22078039）、遼寧省興遼英才計劃（XLYC1807084）、霍英東教育基金會（171063）、國家自然科學基金創(chuàng)新研究群體科學基金（22021005）、大連理工大學科技創(chuàng)新團隊（DUT2017TB01）等經(jīng)費支持。

全文鏈接:?https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202017087