新材料學(xué)院在基于拓?fù)鋽?shù)學(xué)與機(jī)器學(xué)習(xí)研究材料結(jié)構(gòu)規(guī)律取得進(jìn)展
機(jī)器學(xué)習(xí)在各領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用促生其在材料領(lǐng)域的應(yīng)用，它提供了一種新型的工具，即能從高維數(shù)據(jù)中發(fā)現(xiàn)數(shù)據(jù)間的規(guī)律，有助于減少計(jì)算量從而加速對新材料的探索。特征提?。ㄌ卣鞴こ蹋┦菣C(jī)器學(xué)習(xí)的關(guān)鍵組成部分，選擇合適的形式來表達(dá)將直接影響最終模型的效果。在材料科學(xué)領(lǐng)域必須要捕獲所有的相關(guān)信息，從而達(dá)到區(qū)分不同原子和不同晶體環(huán)境的作用。因此在材料領(lǐng)域中，特征可以是簡單的確定原子序數(shù)，可能涉及復(fù)雜的轉(zhuǎn)換，比如徑向分布函數(shù)（RDFs）的擴(kuò)展，也可能是聚合統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)（例如求平均值、求最大值等）。
在數(shù)學(xué)中，拓?fù)淇梢杂脕硖幚砜臻g中不同組件的連通性，并表征空間中獨(dú)立的實(shí)體，環(huán)和高維拓?fù)涿?。拓?fù)涮峁┝俗罡呒?jí)別的抽象因此可以作為一種處理高維結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)的有效工具。其中，拓?fù)鋽?shù)學(xué)的持續(xù)同調(diào)（persistent homology）通過將多尺度幾何信息嵌入拓?fù)洳蛔兞繌亩鴮缀畏治龊屯負(fù)浞治鲞B接起來，它是一種在變化的尺度中分析拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的一種重要的方法?；舅枷胧请S著原子尺度的變化記錄結(jié)構(gòu)的拓?fù)洳蛔兞浚ɡ绂?, β1 和 β2），從而得到拓?fù)渲讣y（如圖1所示）。
圖1 類苯環(huán)結(jié)構(gòu)的拓?fù)渲讣y示意圖及碳硼烷結(jié)構(gòu)的預(yù)測
在此過程中，利用持續(xù)時(shí)間較長的拓?fù)涮卣鱽肀碚飨到y(tǒng)的內(nèi)在特性，通過預(yù)先設(shè)定的閾值進(jìn)行過濾。在三維空間中，獨(dú)立組成、環(huán)和腔是非常重要的拓?fù)涮卣?。具有一定連接關(guān)系的結(jié)構(gòu)會(huì)產(chǎn)生在內(nèi)在不變的拓?fù)涮卣鳌３掷m(xù)同調(diào)可以記錄原子尺寸變化過程中，系統(tǒng)拓?fù)洳蛔兞康拈_始和結(jié)束，通過條形碼（barcode）可以進(jìn)一步將其可視化，也稱為拓?fù)渲讣y。
北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒課題組與美國密歇根州立大學(xué)數(shù)學(xué)系魏國衛(wèi)教授課題組合作首次將以持續(xù)同調(diào)為基礎(chǔ)的數(shù)學(xué)方法引入材料科學(xué)中，利用持久同源將高維空間中的材料結(jié)構(gòu)映射到低維拓?fù)淇臻g，從而更方便地研究結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系。團(tuán)隊(duì)將持續(xù)同調(diào)方法引入碳硼烷體系的分析，通過對這些結(jié)構(gòu)的拓?fù)渲讣y的分析，建立起基于拓?fù)洳蛔兞考捌涑志瞄L度的模型。利用拓?fù)洳蛔兞?/span>(β0, β1和β2)定量分析和預(yù)測了碳硼烷結(jié)構(gòu)以及其對應(yīng)BnHn2-的相對能量。通過利用拓?fù)洳蛔兞?/span>(β0, β1和β2)的平局長度特征，可以將該拓?fù)湫畔⑴cBnHn2- (n = 5~20)的相對能量進(jìn)行精確擬合，Pearson相關(guān)系數(shù)為0.977，而相應(yīng)的碳硼烷結(jié)構(gòu)C2Bn - 2Hn (n = 5~20)的Pearson相關(guān)系數(shù)為0.937，如圖1。該工作以令人滿意的精度證明了持續(xù)同調(diào)方法應(yīng)用于多原子體系的的可行性，提供了一種新型的團(tuán)簇結(jié)構(gòu)描述符（Chinese J. Struct. Chem. 2020, 39(6), 999-1008）。在未來的工作中，我們可以利用更有效的機(jī)器學(xué)習(xí)方法，根據(jù)持續(xù)同源得到的拓?fù)湫畔?，建立結(jié)構(gòu)與性質(zhì)之間的關(guān)系，實(shí)現(xiàn)更大原子數(shù)量的碳硼烷結(jié)構(gòu)的預(yù)測。
同時(shí)，團(tuán)隊(duì)在鋰團(tuán)簇能量預(yù)測方面，除了使用拓?fù)洳蛔兞縼硖崛F(tuán)簇結(jié)構(gòu)的拓?fù)鋷缀涡畔?，對于原子間的短程作用和長程作用等數(shù)據(jù)信息，還進(jìn)一步提出了持續(xù)獨(dú)立原子對（PPI）來計(jì)算“生長”過程中每對原子（或點(diǎn)）的獨(dú)立性。最初，所有的原子都是不相連的，PPI條的數(shù)目等于獨(dú)立原子對的數(shù)目。隨著生長?參數(shù)的變大，一些原子對連接起來，它們的PPI合并。我們提出的PPI條碼比β0更具信息量。如圖2所示，它可以與拓?fù)洳蛔兞恳黄鹩糜诿枋霾牧辖Y(jié)構(gòu)。隨后基于提取的拓?fù)涮卣?，?gòu)建團(tuán)簇能量預(yù)測機(jī)器學(xué)習(xí)模型。最終，僅僅利用小型團(tuán)簇結(jié)構(gòu)構(gòu)成的數(shù)據(jù)集來訓(xùn)練所得的模型即可對中型和大型團(tuán)簇形成非常高的預(yù)測精度。該模型可用于團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的快速篩選，加快最穩(wěn)定團(tuán)簇結(jié)構(gòu)搜索的速度。相關(guān)成果發(fā)表在隸屬Nature Index的知名雜志The journal of physical chemistry letters（2020, 11, 4392）上。
圖2 基于持續(xù)同調(diào)與持續(xù)獨(dú)立原子對的鋰團(tuán)簇能量預(yù)測
在無機(jī)材料的能量預(yù)測方面，由于持續(xù)同調(diào)僅提供全局的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)信息，對于無機(jī)化合物包含大量不同元素和不同結(jié)構(gòu)的體系沒法直接使用。因此，團(tuán)隊(duì)提出了原子特殊的持續(xù)同調(diào)（ASPH），它考慮的是晶胞中每個(gè)原子周圍不同環(huán)境構(gòu)成的持續(xù)同調(diào)，在拓?fù)洳蛔兞恐星度朐有畔ⅰ；贏SPH方法表達(dá)的結(jié)晶化合物拓?fù)涮卣骺梢詷?gòu)建晶體能量預(yù)測模型，使用拓?fù)浔磉_(dá)的結(jié)構(gòu)特征配合元素特征可以實(shí)現(xiàn)MAE僅為61 meV/atom的結(jié)果（圖3）。此外基于預(yù)測結(jié)果，團(tuán)隊(duì)還對預(yù)測偏差較大的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)的討論與分析，發(fā)現(xiàn)了異常通常存在于特殊的氧化態(tài)與畸變的結(jié)構(gòu)之中，增加了此類異常的認(rèn)識(shí)與理解。相關(guān)成果最近發(fā)表在Nature 集團(tuán)旗下的知名雜志npj Computational Materials（2021,7, 1-8）上。
圖3 結(jié)晶化合物拓?fù)涮卣骺梢詷?gòu)建晶體能量預(yù)測模型
拓?fù)鋽?shù)學(xué)是一個(gè)強(qiáng)大的工具，可以通過變化的尺度定性分析數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)，借助機(jī)器學(xué)習(xí)方法，便可以構(gòu)造有高精度的材料預(yù)測機(jī)器學(xué)習(xí)模型用于團(tuán)簇結(jié)構(gòu)分析、團(tuán)簇結(jié)構(gòu)搜索以及晶體結(jié)構(gòu)能量預(yù)測等諸多材料結(jié)構(gòu)規(guī)律的科學(xué)研究中，有助于加速材料的發(fā)現(xiàn)與應(yīng)用。
該些工作是在潘鋒教授和魏國衛(wèi)教授的共同指導(dǎo)下，第一作者分別是北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院研究生陳冬、陳鑫和江毅，他們與團(tuán)隊(duì)成員協(xié)作共同完成研究，該工作得到了國家材料基因組重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和深圳市科技計(jì)劃項(xiàng)目的大力支持。
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