燕紅課題組在碳硼烷基發(fā)光材料方面的研究取得重要進展
二十面體碳硼烷根據(jù)兩個碳原子的空間位置分為鄰位、間位和對位碳硼烷，因其具有三維大位阻幾何結(jié)構(gòu)和推、拉電子性質(zhì)以及高的熱和化學穩(wěn)定性可作為構(gòu)筑基元合成各種發(fā)光功能分子。研究發(fā)現(xiàn)鄰位碳硼烷可作為強的電子受體誘導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移發(fā)射。如何利用碳硼烷這一特點構(gòu)筑新穎碳硼烷基材料值得深入研究。
燕紅課題組首先關(guān)注力致變色材料，因其對外界力的刺激做出響應(yīng)可用在壓力傳感、光學信息存儲等領(lǐng)。通常該性質(zhì)用于非易失性存儲器，然而固態(tài)下較強的分子間相互作用導(dǎo)致易失性存儲器難以實現(xiàn)。該課題組將碳硼烷基元引入到蒽發(fā)光團形成“D-p-A”構(gòu)型發(fā)光分子，實現(xiàn)了此類自修復(fù)力致變色材料（Chem. Commun. DOI: 10.1039/c6cc07093k）。研究發(fā)現(xiàn)碳硼烷的存在使得化合物可以通過力調(diào)控固態(tài)分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移實現(xiàn)力致變色響應(yīng)，該響應(yīng)還可在1分鐘內(nèi)完成自修復(fù)恢復(fù)到原始狀態(tài)（圖1），具有易失性存儲器需要的性能，顯示出潛在應(yīng)用前景。
圖1. 碳硼烷基自修復(fù)力致變色材料
受以上碳硼烷化合物在固態(tài)下具有多重發(fā)射特征的啟發(fā)，該課題組認為通過合理設(shè)計，應(yīng)該可以實現(xiàn)該類單一有機化合物固態(tài)下的白光發(fā)射！當前用于照明及顯示的白光器件主要通過互補色或三基色來實現(xiàn)，但遭遇色彩重復(fù)性難及制備工藝繁雜等問題。另外，由于難以精確調(diào)控分子的激發(fā)態(tài)，加之固態(tài)下分子通常表現(xiàn)出聚集淬滅效應(yīng)，寬的發(fā)射光譜，高效的有機單分子白光材料目前報道很少。針對這一科學問題，燕紅課題組通過優(yōu)化供體單元在制備簡單、具有較高熱穩(wěn)定性（分解溫度360 oC）的碳硼烷基菲類分子中實現(xiàn)了固態(tài)白光發(fā)射（圖2），通過分子結(jié)構(gòu)剪裁使得化合物晶體結(jié)構(gòu)由H-聚集體向J-聚集體和交叉堆積轉(zhuǎn)變，其白光絕對量子效率可達到67%，這是目前單分子有機白光材料中最高值，該研究成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201703862。
以上研究工作第一作者為南京大學博士生涂德雙，與南京大學蘆昌盛副教授及南京郵電大學趙強教授合作完成，并得到了國家自然科學基金委及科技部-國家重大科學研究計劃等基金的資助。
圖2. 碳硼烷基單分子有機白光材料
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