王新益課題組在可調(diào)控單分子磁體領域取得新進展
我院王新益課題組在可調(diào)控單分子磁體領域取得新進展，相關成果近期以“Reversible On−Off Switching of a Single-Molecule Magnet via a Crystal-to-Crystal Chemical Transformation”為題在美國化學會志上在線發(fā)表（J. Am. Chem. Soc. 2017， DOI: 10.1021/jacs.7b07008）。論文第一作者為南京大學博士生吳冬青。
單分子磁體（Single Molecule Magnets, SMM）在阻塞溫度以下表現(xiàn)出緩慢的磁弛豫行為，不僅可觀察到磁滯現(xiàn)象，而且還有豐富的量子磁學行為，如磁量子隧穿、磁量子相干等，這使得單分子磁體在高密度信息儲存和量子計算等領域具有重要的潛在應用。早期的理論研究表明，具有五角雙錐配位構型的七氰基構筑塊[MoIII(CN)7]4-有較強的單離子磁各向異性并能導致很強的各向異性磁交換，有望構筑高能壘單分子磁體。王新益課題組曾在2013年首次在實驗上實現(xiàn)了基于[Mo(CN)7]4-的單分子磁體的合成，其自旋翻轉(zhuǎn)能壘及阻塞溫度都是當時所有文獻報道的基于氰根橋連的單分子磁體中的最大值（J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 13302）。最近，王新益課題組繼續(xù)在相關領域開展研究，并取得了新的進展。通過不同的實驗策略，課題組獲得了第二例基于[Mo(CN)7]4-的單分子磁體。而且，該化合物在失水和重新吸水時發(fā)生單晶到單晶的可逆結構轉(zhuǎn)變，從三核結構動態(tài)地轉(zhuǎn)變?yōu)榱私Y構。伴隨著多個配位鍵的打開和重組，該化合物的結構、顏色、磁性均發(fā)生了顯著的變化，由三核單分子磁體轉(zhuǎn)變?yōu)榱朔菃畏肿哟朋w，實現(xiàn)單分子磁體的開關效應。
由此，課題組不僅能夠通過化學合成調(diào)控目標產(chǎn)物的配位構型，進而調(diào)節(jié)其單分子磁體的性質(zhì)，而且可以通過在一顆晶體中的單晶到單晶的變化，實現(xiàn)其單分子磁體性能的開關，為深入研究各向異性磁交換在構筑單分子磁體中的作用提供了實驗模型，也為構筑具有更多性能可調(diào)的單分子磁體提供了思路。
本研究是和美國德州農(nóng)工大學的Kim R Dunbar教授以及南方科技大學的張元竹教授合作完成。該研究工作得到了973計劃、國家優(yōu)秀青年科學基金、國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金等項目的資助。
Fig. 1 失水-吸水導致的單晶-單晶結構轉(zhuǎn)變
Fig. 2. 三核化合物的交流磁化率曲線及能壘
Fig. 3 基于不同策略對基于[Mo(CN)7]4-的單分子磁體的調(diào)控
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