南京大學化學化工學院金鐘教授帶領的“先進能源材料與器件”研究團隊在高穩(wěn)定性的全無機鈣鈦礦太陽能電池方面取得新的研究進展,相關成果以“CsPb0.9Sn0.1IBr2Based All-Inorganic Perovskite Solar Cells with Exceptional Efficiency and Stability”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society, 2017, 139 (40), 14009–14012。梁佳博士為論文第一作者,二年級研究生趙培洋為論文第二作者。 自從2009年以來的很短時間內(nèi),鈣鈦礦太陽能電池的研究受到了極大的關注,其光電轉(zhuǎn)換效率的最高記錄已經(jīng)從3.8%迅速上升到22.1%,是一種非常有前途的新型光伏器件。常見的有機-無機雜化金屬鹵化物鈣鈦礦是ABX3八面體構型,其中A位點是有機陽離子(甲基銨(MA+)或甲脒(FA+)等),B位點通常是Pb2+,X位點通常是鹵素陰離子,這使其具有適當?shù)膸?、強的吸光性能、高的載流子壽命和遷移率。然而,常規(guī)的有機-無機雜化鈣鈦礦太陽能電池中的雜化鈣鈦礦和空穴傳輸材料中的有機成分在外界環(huán)境(如水汽、氧氣、溫度和紫外光照等)影響下的穩(wěn)定性較差,這使得鈣鈦礦太陽能電池的應用受到了阻礙。 從問題的源頭來考慮,一種能從根本上提高鈣鈦礦太陽能電池穩(wěn)定性的解決方案是完全摒棄該器件中不穩(wěn)定的有機成分。因此,無機金屬鹵化物鈣鈦礦(ABX3,A = Cs,Ru,etc.;M = Pb,Sn,etc.;X = I,Br,Cl,etc.)對于制備下一代高穩(wěn)定性的鈣鈦礦太陽能電池有巨大的潛力(Solar RPL, 2017, 1700086,邀請綜述)。2016年底,金鐘團隊提出了基于無機鈣鈦礦和納米碳電極的“全無機”鈣鈦礦太陽能電池的新概念(J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 15829)。該團隊設計了基于銫-鉛鹵化物CsPbBr3和碳電極的全無機鈣鈦礦太陽能電池,摒棄了不穩(wěn)定的有機-無機雜化鈣鈦礦,其性能非常穩(wěn)定,制備簡便且無需在手套箱中操作。這種全無機鈣鈦礦太陽能電池在未封裝的情況下,在相對濕度90–95%的空氣中存放3個月以上性能無衰減,并且可以耐受−22至100°C的極端溫度范圍。由于無需昂貴的有機空穴傳輸材料和貴金屬電極,器件的成本也大大降低。雖然第一代無機鈣鈦礦太陽能電池效率只有6.7%,但給解決鈣鈦礦太陽能電池的穩(wěn)定性問題提供了一條新的思路。 CsPbBr3的帶隙較寬(~2.3 eV)是導致其光電轉(zhuǎn)換效率較低的原因;而CsPbI3雖然有較合適的帶隙,但是其穩(wěn)定性較差(Nanoscale, 2017, 9, 11841)。為了進一步提升全無機鈣鈦礦太陽能電池的綜合性能,該團隊努力通過能帶工程對無機鈣鈦礦材料進行成分、結構和能隙調(diào)控,在近期的研究工作中提出了一種混合Pb/Sn離子、混合I/Br離子的無機鈣鈦礦材料CsPb0.9Sn0.1IBr2的合成方法。在無需手套箱操作的空氣氣氛中,通過簡便的溶液反應-退火方法制備了新型無機鹵化物鈣鈦礦CsPb0.9Sn0.1IBr2,利用Sn2+和I−離子的雙摻雜策略獲得了1.79 eV的較合適帶隙,并將導帶底(CBM)和價帶頂(VBM)的位置調(diào)節(jié)到了更合適的水平(圖1)?;贑sPb0.9Sn0.1IBr2和納米碳對電極的全無機鈣鈦礦太陽能電池,完全摒棄了不穩(wěn)定的有機成分和貴金屬電極,并展現(xiàn)出1.26 V的高開路電壓和11.33%的光電轉(zhuǎn)換效率(圖2)。此外,這種全無機鈣鈦礦太陽能電池具有較高的長期穩(wěn)定性、耐熱(100°C)和耐濕性(圖3)。該研究表明,通過能帶工程設計新的無機鈣鈦礦材料,以提高全無機鈣鈦礦太陽能電池的綜合性能是可行的。該研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、江蘇省自然科學基金等項目的資助。
圖1. 通過能帶工程方法,利用Sn2+和I−離子的雙摻雜策略,能有效調(diào)控CsMX3無機鈣鈦礦材料的能帶結構和光學性質(zhì)。
圖2. 全無機鈣鈦礦太陽能電池的(a)器件結構和(b)截面SEM圖?;诓煌?/b>CsMX3吸光層的全無機鈣鈦礦太陽能電池的(c)能帶位置圖,(d)J-V曲線和(e)IPCE曲線。(f)50個基于CsPb0.9Sn0.1IBr2的全無機鈣鈦礦太陽能電池的效率統(tǒng)計分布。
圖3. 基于CsPb0.9Sn0.1IBr2的全無機鈣鈦礦太陽能電池的(a)長期穩(wěn)定性、(b)耐熱性和(c)耐濕性。 |
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