介觀催化團(tuán)隊(duì)祝艷教授課題組研究原子簇催化取得新進(jìn)展
具有確定原子數(shù)目和精確結(jié)構(gòu)的金屬原子簇，呈現(xiàn)類似分子的行為和特殊的電子性質(zhì)，與其外圍配體共同作為催化劑時(shí)，是一種介于均相與多相之間的結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)的新型催化劑，能夠從原子水平上真正反映催化劑結(jié)構(gòu)對(duì)其性能的影響，為催化研究提供更本質(zhì)的清晰信息，對(duì)結(jié)構(gòu)與催化性能的準(zhǔn)確關(guān)聯(lián)具有重要意義。
祝艷教授課題組對(duì)已知結(jié)構(gòu)的Ag25原子簇，分別用Au，Pd，Pt三種異質(zhì)原子成功替換位于Ag25原子簇中心的銀原子，形成由24個(gè)銀原子包圍的異核雙原子簇（Au@Ag24, Pd@Ag24, Pt@Ag24），該中心異原子雖然只有一個(gè)，但對(duì)原子簇簇的催化性能影響巨大。在催化CO2和末端炔烴合成丙炔酸衍生物的碳碳鍵形成反應(yīng)中，異核雙原子簇比單銀原子簇具有更優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性，催化活性與穩(wěn)定性順序均為Ag@Ag24<Pt@Ag24～Pd@Ag24<Au@Ag24，實(shí)驗(yàn)事實(shí)得到了理論計(jì)算結(jié)果的詳細(xì)解釋與證實(shí)。
此工作揭示了原子簇催化劑中一個(gè)原子的變化就足以引起其催化性質(zhì)的重大改變，用理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)合的方式深入探究了其中的作用原理，為原子簇催化劑控制與新催化劑和新反應(yīng)發(fā)現(xiàn)提供了新的思路。
該工作以“Central Doping of a Foreign Atom into the Silver Cluster for Catalytic Conversion of CO2 toward C-C Bond Formation”為題在線發(fā)表在Angewandte Chemie (DOI: 10.1002/anie.201805319 and 10.1002/ange.201805319)上。碩士生劉園園、柴曉琪、蔡瀟共同完成實(shí)驗(yàn)工作，北京計(jì)算科學(xué)研究中心陳名揚(yáng)博士負(fù)責(zé)其中的計(jì)算工作，南京大學(xué)介觀催化團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人丁維平教授和卡內(nèi)基梅隆大學(xué)金榮超教授參與了討論，介觀催化團(tuán)隊(duì)學(xué)術(shù)指導(dǎo)陳懿院士長(zhǎng)期指導(dǎo)團(tuán)隊(duì)開展尺度上從小到大、結(jié)構(gòu)上從簡(jiǎn)單到復(fù)雜的催化劑構(gòu)筑與性能研究，為此工作的完成奠定了學(xué)術(shù)思想基礎(chǔ)。此研究得到南京大學(xué)登峰人才支持計(jì)劃、江蘇省六大人才高峰、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)以及國(guó)家自然科學(xué)基金的資助。
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