金鐘、馬晶課題組合作研發(fā)富含氧缺陷的黑色TiO2-x鎂電池負(fù)極材料
采用金屬鎂作為負(fù)極的可充電鎂電池具有資源豐富、理論比能量高、無(wú)鋰枝晶生長(zhǎng)、安全性好、價(jià)格低廉等潛在的優(yōu)點(diǎn)。然而，由于二價(jià)Mg2+的極性較大、Mg2+嵌入到正極材料中的動(dòng)力學(xué)緩慢等問(wèn)題，嚴(yán)重制約了鎂電池的實(shí)際性能。到目前為止，在鎂電池中只有少數(shù)的金屬/合金型或離子嵌入型負(fù)極材料表現(xiàn)出合適的放電容量和循環(huán)穩(wěn)定性。
為了改善鎂電池電極材料的綜合性能，必需對(duì)其原子結(jié)構(gòu)和表界面進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。電極材料中的晶格缺陷，例如氧空位，對(duì)于過(guò)渡金屬氧化物的物理和化學(xué)性質(zhì)有很大影響。電極材料中的氧空位可以促進(jìn)電子和離子的傳輸，有效提高電池的電化學(xué)性能。
南京大學(xué)金鐘教授和馬晶教授團(tuán)隊(duì)密切合作，提出了一種新的原子取代方法，以超薄TiS2納米片為前驅(qū)體來(lái)合成含有豐富氧空位（OVs）的超薄、多孔、黑色TiO2-x (B-TiO2-x)納米片，用于鎂電池負(fù)極材料。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和DFT理論計(jì)算均證實(shí)，B-TiO2-x電極材料中存在的大量OVs能夠顯著提高材料的導(dǎo)電性和提供大量的鎂離子存儲(chǔ)位點(diǎn)，并表現(xiàn)出了較快的電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和優(yōu)異的比容量和循環(huán)穩(wěn)定性。該工作證明利用缺陷工程策略可以有效改善鎂電池電極材料的整體電化學(xué)性能。
這一成果以“Atomic Substitution Enabled Synthesis of Vacancy-Rich Two-Dimensional Black TiO2-x Nanoflakes for High-Performance Rechargeable Magnesium Batteries”為題發(fā)表在ACS Nano 2018, 12, 12492-12502 上。該研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、江蘇省杰出青年基金、江蘇省雙創(chuàng)人才計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。
圖1. B-TiO2-x超薄納米片的合成示意圖、形貌和儲(chǔ)鎂性能。
圖2. DFT理論計(jì)算結(jié)果證實(shí)B-TiO2-x超薄納米片的氧空位有利于鎂離子存儲(chǔ)。
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