胡征教授課題組在《自然-通訊》發(fā)表單位點(diǎn)催化劑的簡便構(gòu)筑方法、原理及性能研究的論文
介觀化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗室胡征教授課題組在單位點(diǎn)催化劑的方便構(gòu)筑、機(jī)理及性能研究方面取得重要進(jìn)展，題為“The simplest construction of single-site catalysts by the synergism of micropore trapping and nitrogen anchoring”的論文發(fā)表于《自然-通訊》(Nature Communications, 2019, 10, 1657)。實(shí)驗工作主要由博士生張志琦、理論研究主要由碩士生陳玉剛、球差電鏡表征主要由固體微結(jié)構(gòu)國家重點(diǎn)實(shí)驗室博士生周麗旗完成，通訊作者為南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院的吳強(qiáng)教授、胡征教授和現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院的王鵬教授。
單位點(diǎn)催化劑（文獻(xiàn)中也時常稱為單原子催化劑）是負(fù)載型催化劑的極限，因其最大的原子利用率、獨(dú)特的催化性能、均一的配位環(huán)境等特點(diǎn)成為近年來科學(xué)研究的前沿?zé)狳c(diǎn)。金屬單原子表面能高，容易團(tuán)聚，其制備過程通常較為復(fù)雜，因此，方便地構(gòu)建穩(wěn)定性高的單位點(diǎn)催化劑對于開展相關(guān)基礎(chǔ)或應(yīng)用研究意義重大。
胡征教授領(lǐng)銜的能源納米材料物理化學(xué)課題組長期圍繞納米/介觀結(jié)構(gòu)新材料的生長機(jī)理、材料設(shè)計、能源轉(zhuǎn)化/儲存功能及其調(diào)控機(jī)制開展研究工作，取得了系列重要進(jìn)展。近年來他們發(fā)展了具有自主知識產(chǎn)權(quán)的技術(shù)路線，開發(fā)出具有新穎介觀結(jié)構(gòu)、高比表面積、微孔-中孔-大孔共存、便于摻雜調(diào)變的碳基納米籠新材料，展現(xiàn)出一系列十分優(yōu)異的能源轉(zhuǎn)化及儲存性能[見：Acc. Chem. Res. 50(2017)435; Adv. Mater. 24(2012)347, 24(2012)5593, 27(2015)3541, 29(2017)1604569, 29(2017)1700470，31(2019)1804799；ACS Catal. 5(2015)1857, 5(2015)6707, 8(2018)8477; Nano Energy 12(2015)657, 57(2019)34; Science Bulletin 62(2017)1365]。
本項研究中，他們以氮摻雜碳納米籠（hNCNC）作載體，利用籠壁上豐富的微孔（~0.6 nm）易于捕獲金屬配位陰離子、摻雜氮原子利于錨定金屬原子的協(xié)同作用，通過最簡單的浸漬-吸附-烘干（70℃）過程，制得了M1/hNCNC（M=Pt、Pd、Au、Ir等）單位點(diǎn)貴金屬催化劑。Pt1/hNCNC催化劑的Pt載量可高達(dá)5.68 wt%，在酸性介質(zhì)中表現(xiàn)出極低的析氫過電位、超高的質(zhì)量活性和優(yōu)異的穩(wěn)定性（圖1）。通過理論和實(shí)驗研究揭示了Pt單位點(diǎn)催化劑的形成機(jī)制及其優(yōu)異穩(wěn)定性的根源。本項研究揭示的微孔捕獲和雜原子錨定的協(xié)同作用為方便構(gòu)建高穩(wěn)定單位點(diǎn)催化劑提供了新的思路和方法，對于促進(jìn)單位點(diǎn)催化劑的基礎(chǔ)研究和實(shí)際應(yīng)用具有重要價值。
該研究得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目、科技部納米重大研究計劃等項目的資助。
圖1. Pt單位點(diǎn)催化劑的形貌與氫析出性能。(a) HAADF-STEM照片；(b) EXAFS圖譜；(c) 氫析出活性；(d) 穩(wěn)定性
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