介觀催化團隊祝艷教授在金原子簇催化研究取得新進展
常規(guī)的金納米顆粒催化劑由于尺寸不均一以及表面結(jié)構(gòu)多樣化等原因?qū)е缕浯呋阅軆H僅是催化劑整體效果的反映，不能反映出精細(xì)結(jié)構(gòu)對催化性能的貢獻(xiàn)。而且目前的譜學(xué)技術(shù)反映的是樣品平均的信息，難以在原子水平上真正建立催化劑的結(jié)構(gòu)與催化性能之間的對應(yīng)關(guān)系。原子精度金原子簇催化劑可以實現(xiàn)對催化反應(yīng)的精準(zhǔn)調(diào)控，解決常規(guī)金催化劑所未能解決的問題。
祝艷課題組研究結(jié)構(gòu)精確的金原子簇催化劑在催化二氧化碳轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程中由于結(jié)構(gòu)上的匹配而產(chǎn)生獨特的選擇性催化作用，實現(xiàn)了在原子水平上調(diào)控CO2催化反應(yīng)路徑，從而可控地獲得C1和C2產(chǎn)物: Au9催化CO2加氫反應(yīng)主要獲得甲烷，Au11催化CO2加氫反應(yīng)主要獲得乙醇，Au36催化CO2加氫反應(yīng)主要獲得甲酸。實驗和計算研究發(fā)現(xiàn)，Au9催化得到甲烷主要是通過生成HCO*和H2CO*物種連續(xù)加氫得到CHx物種，繼續(xù)加氫得到甲烷；Au11催化得到乙醇主要是通過生成的CO*物種插入CH2*獲得碳碳偶聯(lián)；Au36催化得到甲酸主要是通過生成HCOO*吸附物種加氫得到甲酸。此工作從原子水平上探究了金原子簇催化劑精確結(jié)構(gòu)對CO2轉(zhuǎn)化性能的影響，選擇性控制CO2轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品，對溫室氣體CO2轉(zhuǎn)化利用研究具有重要科學(xué)意義。
該工作以“Controllable Conversion of CO2 on Non-metallic Gold Clusters”為題在線發(fā)表在Angewandte Chemie (DOI: 10.1002/anie.201913635 and 10.1002/ange.201913635)。南京大學(xué)博士生楊丹為本文第一作者，大連理工大學(xué)裴瑋為共同第一作者，大連理工大學(xué)趙紀(jì)軍團隊周思老師負(fù)責(zé)其中的計算工作，南京大學(xué)介觀催化團隊負(fù)責(zé)人丁維平教授參與了討論。此研究得到國家自然科學(xué)基金，江蘇省和南京大學(xué)的經(jīng)費資助。
注：(a) Crystal structure of Au9, Au11, and Au36 clusters; (b) Catalytic performances of CO2 hydrogenation over the three catalysts; (c) Energy diagrams of CO2 hydrogenation on the three clusters by DFT calculations.
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