祝艷課題組在團(tuán)簇組裝及其協(xié)同催化取得新進(jìn)展
結(jié)構(gòu)精確的金屬團(tuán)簇在原子層次上的組裝對(duì)深入理解納米顆粒的分級(jí)組裝以及催化性能具有重要意義，然而在分子/原子水平上可控地組裝納米結(jié)構(gòu)單元極具挑戰(zhàn)。祝艷課題組設(shè)計(jì)使用兩個(gè)Ag原子把兩個(gè)Au25(PET)18單體團(tuán)簇橋連起來，成功構(gòu)筑了一個(gè)全新的二聚體團(tuán)簇Ag2Au50(PET)36，實(shí)現(xiàn)了單體團(tuán)簇的可控自組裝。Ag2Au50(PET)36二聚體的形成主要?dú)w因于金離子和硝酸根離子之間相對(duì)較弱的親和力，導(dǎo)致Ag原子不會(huì)摻雜到Au25團(tuán)簇中形成類似AgxAu25-x(PET)18團(tuán)簇，同時(shí)表面有機(jī)配體PET（苯乙硫醇）分子間的阻礙效應(yīng)有效地阻止了Ag2Au50(PET)36二聚體的進(jìn)一步生長形成多個(gè)單體組裝的一維結(jié)構(gòu)。此二聚體團(tuán)簇Ag2Au50(PET)36在光、電、催化性能等方面表現(xiàn)出與單體Au25(PET)18團(tuán)簇明顯的差異，特別是Ag2Au50(PET)36團(tuán)簇中Ag和Au的協(xié)同作用導(dǎo)致表面金屬原子可以高效吸附并活化CO分子，進(jìn)而降低了CO氧化的反應(yīng)溫度，實(shí)現(xiàn)了雙金屬的協(xié)同催化。該工作提供了一種可行的策略用于精確地調(diào)控金屬團(tuán)簇的組裝和性能，通過對(duì)團(tuán)簇的精準(zhǔn)構(gòu)筑，在原子尺度關(guān)聯(lián)了催化劑的結(jié)構(gòu)和性能，實(shí)現(xiàn)了高效地催化反應(yīng)過程，為在分子層次上精準(zhǔn)設(shè)計(jì)催化劑提供了新的思路。
該工作以“Ag2Au50(PET)36 Nanocluster: Dimeric Assembly of Au25(PET)18 Enabled by Silver Atoms”為題在線發(fā)表在Angewandte Chemie (DOI: 10.1002/anie.202005087 and 10.1002/ange.202005087)。本文第一作者劉旭是祝艷課題組博士后，共同第一作者是南京大學(xué)物理系博士生黃欣雨和北京計(jì)算科學(xué)研究中心Govindarajan Saranya博士。此研究得到國家自然科學(xué)基金、中國博士后科學(xué)基金、江蘇省和南京大學(xué)的經(jīng)費(fèi)資助。
圖. (a) 單體和二聚體團(tuán)簇的紫外光譜；(b) 紫外譜峰的歸屬；(c) 催化CO氧化
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