郭學(xué)鋒課題組在《Science Advances》發(fā)表包圍型催化劑的反向設(shè)計、合成及性能研究的論文
負(fù)載型催化劑在多相催化過程中被廣泛使用，其中活性相和載體之間的界面相互作用及界面密度對催化反應(yīng)機(jī)制及催化性能的影響一直以來備受關(guān)注。傳統(tǒng)負(fù)載型催化劑一般通過浸漬法和沉淀法制備，通常只能提供有限的界面密度且界面相互作用較弱，影響其催化活性和使用穩(wěn)定性。針對這些問題，介觀催化團(tuán)隊郭學(xué)鋒課題組提出反向設(shè)計構(gòu)造包圍型催化劑的設(shè)想，并發(fā)展了一種簡易且普適的包圍型催化劑制備方法，即離子交換逆負(fù)載法制備包圍型催化劑。在這個過程中，活性金屬氫氧化物前體（Ap）投入到載體前體（Bp）的溶液中，在氫氧化物溶度積的差異下發(fā)生離子交換反應(yīng)，載體前體的金屬離子取代Ap表面的金屬離子形成混合金屬氫氧化物，隨后經(jīng)焙燒、還原形成具有核殼結(jié)構(gòu)的A@B包圍型催化劑。例如Ap代表Ni(OH)2納米片，用Al3+大量交換Ni2+，最終得到具有核殼結(jié)構(gòu)的Ni@Al2O3-IE包圍型催化劑。調(diào)控不同的離子交換程度及金屬、載體前驅(qū)體的種類，還可得到具有反相結(jié)構(gòu)、梯度結(jié)構(gòu)的包圍型催化劑。相比于傳統(tǒng)負(fù)載型催化劑，包圍型結(jié)構(gòu)具有更高的界面密度和相互改變的界面性質(zhì)，并且因為活性相被載體物理隔離具有高穩(wěn)定性，使其在催化反應(yīng)中表現(xiàn)出更優(yōu)越的催化性能。例如Ni@Al2O3-IE包圍型催化劑，在CO甲烷化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的低溫活性及高溫穩(wěn)定性。
該工作首次提出了“包圍型催化劑”概念，定義了一種活性核被載體包圍同時具有相互改變的界面的催化劑結(jié)構(gòu)，這種新的包圍型催化劑在多相催化領(lǐng)域有望成為傳統(tǒng)負(fù)載型催化劑的升級版，該課題組已同合作企業(yè)就此一起申請了多項發(fā)明專利。
該工作以“Surrounded catalysts prepared by ion-exchange inverse loading”為題近日發(fā)表在Science Advances (2020,6,eaay7031)。南京大學(xué)博士生郝盼盼為本文第一作者，新加坡材料研究與工程研究所林明研究員協(xié)助完成透射電鏡表征，南京大學(xué)介觀催化團(tuán)隊負(fù)責(zé)人丁維平教授參與了討論。此研究得到國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃重點專項、中央高?；A(chǔ)研究基金、催化材料制備及應(yīng)用湖北省重點實驗室資助。
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