雷曉光課題組發(fā)表綜述系統(tǒng)總結(jié)復(fù)雜多環(huán)天然產(chǎn)物的高效合成工作
眾所周知，結(jié)構(gòu)多樣的多環(huán)天然產(chǎn)物，是人類醫(yī)藥的重要來源之一，也是開展機理導(dǎo)向的化學(xué)生物學(xué)研究的重要工具分子。他們復(fù)雜多變的結(jié)構(gòu)，不斷挑戰(zhàn)著合成化學(xué)家發(fā)展新穎高效的合成方法以完成對這些多環(huán)天然產(chǎn)物的快速構(gòu)建。
雷曉光課題組多年來一直關(guān)注著具有新穎生物活性的復(fù)雜多環(huán)天然產(chǎn)物的高效合成，并以全合成為基礎(chǔ)進一步闡釋他們的生物作用機制，和探索天然藥物開發(fā)。近年來，他們發(fā)展和利用了諸多新穎的合成策略，完成了一系列活性天然產(chǎn)物的高效合成：1）利用多步C-H鍵活化策略完成了活性天然產(chǎn)物 (−)-incarviatone A的首次全合成，抗結(jié)核天然產(chǎn)物chrysomycin A, polycarcin V，gilvocarcin V及其類似物的高效全合成；2）運用自由基轉(zhuǎn)化為基礎(chǔ)的設(shè)計理念完成了多個香茶菜屬（Isodon）四環(huán)二萜及其類似物的不對稱全合成，并首次揭示了光引發(fā)的自由基重排反應(yīng)可能參與了相關(guān)天然產(chǎn)物的生物合成，規(guī)模化合成、無保護基法在合成中得以體現(xiàn)，后續(xù)化學(xué)生物學(xué)研究助力具有細胞保護活性、誘導(dǎo)分化治療白血病功能天然產(chǎn)物的發(fā)現(xiàn)；3）首次提出并利用“Functional Group Pairing Pattern Recognition (FGPPR)”即“官能團配對特征識別”策略完成了一系列活性石松（Lycopodium）生物堿及其類似物的快速合成。這一系列具有創(chuàng)新性和深入的研究工作為后繼化學(xué)生物學(xué)生物機制闡明和開發(fā)對于人類重大疾病治療具有良好前景的候選藥物分子奠定了堅實的基礎(chǔ)。相關(guān)研究工作陸續(xù)發(fā)表在：Nat. Commun. 2014, 5, 4614; J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 11946; Angew. Chem., Int. Ed. 2016, 55, 3112; Chem 2019, 5, 1671; Angew. Chem., Int. Ed. 2019, 58, 10879; J. Org. Chem. 2019, 84, 8766; J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 2238; ACS Cent. Sci. 2020, 6, 928; Org. Lett. 2020, 22, 7991.
高效合成活性多環(huán)天然產(chǎn)物的新策略
近年來雷曉光課題組完成的部分復(fù)雜多環(huán)活性天然產(chǎn)物高效全合成
基于在復(fù)雜多環(huán)活性天然產(chǎn)物全合成的深入研究工作，雷曉光課題組應(yīng)邀以“New Strategies in the Efficient Total Syntheses of Polycyclic Natural Products”為題在美國化學(xué)會的《Accounts of Chemical Research》雜志上發(fā)表綜述，詳細總結(jié)了該系列研究工作（Acc. Chem. Res. 2020, DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00531），并收錄在該雜志 “Total Synthesis of Natural Products” 特刊中。這是雷曉光課題組在2020年所發(fā)表的第二篇《Accounts of Chemical Research》綜述，之前的文章（Acc. Chem. Res. 2020, 53, 1034-1045）總結(jié)了其在化學(xué)生物學(xué)研究領(lǐng)域的研究成果。
雷曉光課題組已經(jīng)畢業(yè)的劉偉龍博士、洪本科博士和目前博士生王進為此綜述的共同第一作者，雷曉光教授為通訊作者。該工作得到國家自然科學(xué)基金、科技部重點研發(fā)計劃、北京市“卓越青年科學(xué)家計劃”、北京分子科學(xué)國家研究中心、以及北大-清華生命聯(lián)合中心的資助。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.0c00531
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