馬淑蘭老師 J. Am. Chem. Soc. 文章介紹MoS2/Co9S8/Ni3S2/Ni多級(jí)納米組裝材料高效寬pH范圍全解水
近年來，傳統(tǒng)化石燃料的大規(guī)模利用導(dǎo)致能源短缺、環(huán)境污染等諸多問題，因此開發(fā)清潔高效的新能源迫在眉睫。氫能作為一種潔凈的可再生能源，具有熱值高、燃燒產(chǎn)物為水等優(yōu)點(diǎn)，是一種理想的傳統(tǒng)化石能源的替代燃料。氫能可通過電解水(由析氫反應(yīng)HER和析氧反應(yīng)OER組成)直接獲取，而HER和OER過程均需要較高的過電位，需采用適宜的電催化劑來降低此過電位，以實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用。至今，以Pt, Ir和Ru為代表的貴金屬是性能最優(yōu)的電解水制氫催化劑。但貴金屬資源稀缺、價(jià)格昂貴，生產(chǎn)成本很高，限制其產(chǎn)業(yè)化。因此，探索高效穩(wěn)定的電催化劑成為一項(xiàng)重要研究任務(wù)。
現(xiàn)有的催化劑通常只對(duì)一種反應(yīng)（OER或HER）具有較高的催化活性，因此電解水反應(yīng)需要兩種不同類型催化劑。這使得電解水設(shè)備更加復(fù)雜，運(yùn)行成本增加。將不同功能的催化劑組裝成一種復(fù)合材料，構(gòu)筑一種雙功能全解水催化劑，可有效解決上述問題。另外，目前報(bào)道的全解水大多在堿性條件下進(jìn)行。與堿性相比，酸性條件電解水具有簡(jiǎn)單和電流密度更高的優(yōu)點(diǎn)。但強(qiáng)酸和強(qiáng)堿條件對(duì)設(shè)備的要求高而且對(duì)環(huán)境有害，且從長(zhǎng)遠(yuǎn)考慮，中性條件下電解水（如海水或河水）是更為理想的選擇。因此，設(shè)計(jì)低成本、高效率適用寬pH范圍兼具 HER和OER催化活性的雙功能電催化劑，是一項(xiàng)極具挑戰(zhàn)性的工作。
MoS2具有較好的HER催化活性，且由于價(jià)廉易得受到研究者關(guān)注，但其OER催化性能欠佳；Co9S8具有優(yōu)異的OER催化性能，但其HER性能有待提高。本工作設(shè)計(jì)合成了相互作用的MoS2和Co9S8納米片附著Ni3S2納米棒陣列，該陣列負(fù)載于三維泡沫鎳(NF)上形成多級(jí)共組裝材料。該材料具有良好導(dǎo)電性，可直接用作電極。通過調(diào)節(jié)Co:Mo前驅(qū)體的摩爾比，得到形貌和組成可控的CoMoNiS-NF-xy復(fù)合材料(x:y即Co:Mo摩爾比，為5:1~1:3)。CoMoNiS-NF-31表現(xiàn)出最佳的電催化活性，在堿性、酸性和中性電解質(zhì)中可在超低過電位(113, 103和117 mV, HER)和(166, 228和405 mV, OER)下即達(dá)到10 mA cm-2的電流密度。基于CoMoNiS-NF-31優(yōu)異的HER和OER性能，組裝了雙電極電解槽并在寬pH范圍內(nèi)進(jìn)行全解水，堿性、酸性和中性介質(zhì)中，達(dá)10 mA cm-2電流密度的池電壓為1.54, 1.45,和1.80 V。理論計(jì)算表明，材料的高OER活性源于界面上Co9S8向MoS2的電子轉(zhuǎn)移，這改變了被吸附物質(zhì)的結(jié)合能，從而降低過電位。該工作是金屬硫化物在全pH下電催化全解水的首次報(bào)道，為高效低成本雙功能電解水制氫催化劑的設(shè)計(jì)開發(fā)提供重要思路。
該研究成果由北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院馬淑蘭教授與美國西北大學(xué)Mercouri G. Kanatzidis和美國阿貢國家實(shí)驗(yàn)室Peter Zapol教授合作，以“Hierarchical Nanoassembly of MoS2/Co9S8/Ni3S2/Ni as a Highly Efficient Wide-pH Range Electrocatalyst for Overall Water Splitting”為題，2019.06.06發(fā)表在美國化學(xué)會(huì)志J. Am. Chem. Soc. (DOI:10.1021/jacs.9b04492). 北京師范大學(xué)為第一完成單位，北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士生楊燕為第一作者。
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