近日,物理學(xué)系季威教授、王聰博士與南京大學(xué)宋鳳麒教授、廈門大學(xué)謝素原教授、倫斯勒理工學(xué)院史夙飛教授、耶魯大學(xué)Mark A. Reed教授等研究團(tuán)隊(duì)合作,通過理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量發(fā)現(xiàn)了首個(gè)單分子駐極體并展示了其信息存儲(chǔ)能力,相關(guān)研究工作以A Gd@C82 single-molecule electret”(一個(gè)碳82籠中釓原子的單分子駐極體)為題發(fā)表在10月12日出版的《自然·納米技術(shù)》(Nature Nanotechnology)上。
磁性是在日常生活中常見的現(xiàn)象,早在5000年前人們就認(rèn)識(shí)了磁現(xiàn)象。天然鐵礦石大抵是人類最早發(fā)現(xiàn)的永磁體(permanent magnet),《鬼谷子·謀篇第十》就記載了2000多年前的戰(zhàn)國時(shí)期利用天然永磁體制作司南的例子。在不對(duì)其進(jìn)行任何操作的情況下,永磁體磁矩方向可以長(zhǎng)期保持不變。硬盤磁片就是一種永磁體,記錄信息則是在其微、納米級(jí)的磁疇上對(duì)磁矩進(jìn)行操作實(shí)現(xiàn)的。而在不進(jìn)行寫操作時(shí),它的每個(gè)磁疇的磁矩方向不會(huì)發(fā)生變化,保證了其保存資料的可靠性。磁盤的信息存儲(chǔ)密度已經(jīng)從最初的2000 比特每平方英寸提到到了13億比特每平方英寸以上。隨著信息存儲(chǔ)需求的暴漲,人們?yōu)樘岣咝畔⒋鎯?chǔ)密度、縮小磁疇尺寸提出了需求,而單分子磁體(single-molecule magnet)把磁性信號(hào)記錄單元的尺寸縮小到極致的單個(gè)分子層次,也就是磁疇小型化的終極方案。
第一個(gè)分子磁體是在上世紀(jì)80年代被合成的Mn-12絡(luò)合物,通常認(rèn)為直到1993年Novak等人才首次證實(shí)該絡(luò)合物是一種特征溫度不高于4 K (約-269℃)且可以用于信息存儲(chǔ)的單分子磁體 [Nature 365, 141-143 (1993)]。2018年Layfield等人則首次將單分子磁體的特征溫度提高到80 K(約-193℃),達(dá)到了液氮溫度(78 K)以上(Science 2018,DOI: 10.1126/science.aav0652)。
駐極體(electret)是一類可以與永磁體相類比的材料,可以看作是靜電版的永磁體,也可以用于信息存儲(chǔ),還用在靜電耳機(jī)和麥克風(fēng)等多個(gè)方面。駐極體擁有不加外場(chǎng)時(shí)可以長(zhǎng)期保持的電極化特性,其極化形式與永磁體中的電子自旋極化導(dǎo)致的磁性不同。駐極體特征早在1732年就被Gray發(fā)現(xiàn)了,1839年Faraday(法拉第)從理論上總結(jié)了這一特征,而在1892年Heaviside首次將electric和magnet兩詞組合成了electr-et(electret),明確提出了駐極體的概念。1919年日本物理學(xué)家Eguchi首次合成了駐極體材料,引領(lǐng)了駐極體的研究熱潮。
盡管駐極體材料已經(jīng)被研究了100余年,且單分子水平的單分子磁體也已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了近30年,單分子駐極體的研究卻顯得嚴(yán)重滯后了。2018年Nishihara等人在首次在K12[Tb3+@P5W30O110]([Tb3+@P5W30])單分子駐極體的粉末樣品中觀察到了電極化回滯現(xiàn)象(Angew. Chem. Int. Ed., 57, 13429-13432)。然而,這一回滯現(xiàn)象是眾多分子相互耦合的結(jié)果還是單個(gè)分子自身的表現(xiàn),一時(shí)莫衷一是。2020年,物理學(xué)系及合作團(tuán)隊(duì)則首次在Gd@C82單分子器件中發(fā)現(xiàn)了單分子駐極體特征,并展示了其信息存儲(chǔ)能力,將駐極體的尺寸極限縮小到了1 nm尺度。
具體地,他們?cè)?span>1.6 K(約-271.6 ℃)的低溫下,利用電致遷移納米間隙法,在一條約50 nm寬的金屬導(dǎo)線上制造出了一道1 nm左右的間隙,并成功構(gòu)造了幾個(gè)Gd@C82單分子器件(如圖1a所示),隨后固定一個(gè)非常接近于零(2 mV)的源-漏電壓值,通過改變柵極電壓Vg,記錄不同柵極電壓值時(shí)的源流電流Ids,便會(huì)得到兩套譜線,對(duì)應(yīng)兩種器件狀態(tài)(state 1和state 2)。如圖1b所示,這兩種狀態(tài)可以通過改變柵壓相互切換,在同一個(gè)單分子器件中,表現(xiàn)出了兩套截然不同的輸運(yùn)特性。
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