如何精確調(diào)控共軛不飽和醛類分子中C=O與C=C雙鍵的加氫位點(diǎn)及加氫程度,是長期困擾催化學(xué)家的一個難題。不飽和糠醛分子代表著可再生木質(zhì)纖維素的基本化學(xué)結(jié)構(gòu)單元,其選擇加氫反應(yīng)制備不飽和糠醇,即可作為生物煉制基礎(chǔ)研究中的模型反應(yīng),又可作為應(yīng)用研究中的增值反應(yīng)。糠醇是一種高值生物質(zhì)基化學(xué)原料,可用于生產(chǎn)特種樹脂、燃料、農(nóng)藥、涂料、潤滑劑等,應(yīng)用范圍涵蓋化工、農(nóng)林、醫(yī)藥、機(jī)械和建筑等眾多國民經(jīng)濟(jì)核心領(lǐng)域。
目前,從糠醛到糠醇的大宗制備工藝依賴于Adkins催化劑(Cu-Cr復(fù)合氧化物),在100個大氣壓及200℃條件下,糠醇收率可達(dá)90%左右。但是,高溫高壓條件能耗大、風(fēng)險(xiǎn)高,且含致癌重金屬Cr反應(yīng)廢液的排放會對水體和土壤造成不可逆轉(zhuǎn)的嚴(yán)重?fù)p害。因此,發(fā)展能夠在常壓低溫條件下高選擇性轉(zhuǎn)化糠醛到糠醇的綠色催化技術(shù),是各國競相攻克的課題。
我校化工學(xué)院方文浩課題組首次設(shè)計(jì)合成了一種Ru-Co雙金屬活性中心,通過調(diào)變Ru/Co原子比和表面價電子密度,可誘導(dǎo)生成富電子Ru(0)中心和缺電子Co(0)-COX異質(zhì)結(jié)中心,二者協(xié)同作用促進(jìn)糠醛分子中C=O基與游離H2分子的吸附、活化與反應(yīng),從而大幅提高了活性中心的催化效率。以水為反應(yīng)溶劑,在常壓及120℃條件下,所開發(fā)的CoRu-CoOX催化劑能將糠醛完全轉(zhuǎn)化為糠醇(收率達(dá)100%)。多重態(tài)異質(zhì)結(jié)具有強(qiáng)磁性,為粉末催化劑的物理分離提供了最為低廉便捷的途徑。
相關(guān)成果以“A magnetic CoRu-COXnanocomposite efficiently hydrogenates furfural to furfuryl alcohol under ambient H2 pressure in water”為題發(fā)表在自然指數(shù)期刊Chemical Communications上(影響因子:6.164)。論文第一作者為2018級碩士生王永星,通訊作者為方文浩副教授,通訊單位為云南大學(xué)化工學(xué)院。該工作獲得國家自然科學(xué)基金(21603187,21763031)、云南省“青千”、“優(yōu)青”及“后備人才”項(xiàng)目,以及云南大學(xué)“青年英才計(jì)劃”的資助。
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