崔剛龍老師Angew Chem Int Ed論文介紹
光誘導(dǎo)的分子光開關(guān)在光藥理學(xué)、光化學(xué)遺傳學(xué)、信息存儲以及納米管器件的制造等方面有很多潛在的應(yīng)用前景。在過去的十多年間，吸引了大量實驗和理論化學(xué)家的廣泛關(guān)注。2016年諾貝爾化學(xué)獎頒給“分子機器的設(shè)計與合成”這一領(lǐng)域就是最好的證明；三位獲獎人之一的費林加教授便是光誘導(dǎo)分子光開關(guān)和馬達的開拓者之一。
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近期的實驗研究發(fā)現(xiàn)一類新奇的五元芳香偶氮吡唑具有良好的光異構(gòu)化效率及熱穩(wěn)定性,但其光異構(gòu)化機理及動力學(xué)行為在原子水平上尚不清楚。最近，崔剛龍、方維海研究組和德國馬普所Thiel教授合作，利用靜態(tài)電子結(jié)構(gòu)計算和非絕熱動力學(xué)模擬，對兩類芳香偶氮吡唑光開關(guān)化合物（Z11和Z8）的順反光異構(gòu)化機理和激發(fā)態(tài)衰減動力學(xué)進行了深入細致的研究，發(fā)現(xiàn)兩條無勢壘的S1激發(fā)態(tài)弛豫路徑。動力學(xué)的分析顯示Z11和Z8的激發(fā)態(tài)衰減具有迥異的性質(zhì)。對于Z8，兩種路徑對S1激發(fā)態(tài)衰減的貢獻相當(dāng)(50% vs.?50%)；然而對于Z11，兩個手性構(gòu)象幾乎僅僅只采用其中一個S1弛豫路徑來衰減(97%?vs.?3%)，具有專一的立體選擇性。據(jù)他們所知，Z11芳香偶氮吡唑是發(fā)生立體專一的單方向激發(fā)態(tài)弛豫的首例化合物。他們也認為，由于芳香偶氮吡唑具有獨特的光物理和光化學(xué)性質(zhì)，這類光開關(guān)化合物將會有更加廣闊的研究和應(yīng)用前景。?
相關(guān)成果發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》; Photoisomerization of Arylazopyrazole Photoswitches: Stereospecific Excited-State Relaxation, Angew. Chem. Int. Ed.?2016, 55, 14009-14013; 北京師范大學(xué)王雅婷和劉向洋研究生為該工作的第一和第二作者。該工作得到基金委優(yōu)秀青年項目、重點國際合作項目、和創(chuàng)新群體項目資助。
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