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結(jié)構(gòu)匹配度調(diào)控策略實(shí)現(xiàn)商用AGS材料性能大幅提升

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紅外（IR）非線性光學(xué)材料（NLO）雖在長(zhǎng)距離激光通訊、紅外對(duì)抗、光通訊及光電設(shè)備等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用，但由于其數(shù)量匱乏，不能滿足日益增長(zhǎng)的應(yīng)用需求。目前只有三個(gè)商用材料，分別是AgGaS₂ (AGS), AgGaSe₂和ZnGeP₂, 其中AGS性能最優(yōu)，品質(zhì)因子最大；但該材料帶隙較?。?.58 eV），激光損傷閾值低，器件壽命短。因此如何提升AGS的激光損傷閾值和綜合性能是該領(lǐng)域的一個(gè)難點(diǎn)和熱點(diǎn)，具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用價(jià)值。

為提升AGS的帶隙和激光損傷閾值，前人嘗試通過等電荷，不含d電子的Li代替Ag，獲得了LiGaS₂化合物。的確LGS帶隙明顯比AGS大，且激光損傷閾值有大幅提升。然而，由于兩者半徑的差異，LiGaS₂晶體結(jié)構(gòu)從AGS的四方高對(duì)稱性降低到了正交的低對(duì)稱性結(jié)構(gòu)，這使得LGS的二階非線性系數(shù)大大降低（LGS-d₃₆ = 5.8 pm V^-1 vs AGS-d₃₆ = 15.9 pm V^-1）。

近日北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院吳立明課題組、陳玲課題組首次通過部分Li取代Ag的方案合成得到了一系列化合物L(fēng)i_xAg_1-xGaS₂(0 < x <1.0)，通過單晶數(shù)據(jù)的精確分析，他們發(fā)現(xiàn)Li摻雜化合物能在很大的組分范圍內(nèi)（0-0.6）保持AGS四方晶體結(jié)構(gòu)高對(duì)稱性，這打破了長(zhǎng)期以來的常規(guī)認(rèn)識(shí)。對(duì)保持高對(duì)稱性結(jié)構(gòu)中Li最大摻雜比例材料Li_0.60Ag_0.40GaS₂的研究表明，該材料透過截止邊達(dá)到365 nm（比AGS的截止邊縮短了180 nm）、大幅拓寬了AGS材料的應(yīng)用波段范圍；同時(shí)其激光損傷閾值得到大幅提升，達(dá)AGS的8.60倍。

進(jìn)一步研究意外地發(fā)現(xiàn)Li_0.60Ag_0.40GaS₂體系倍頻效應(yīng)強(qiáng)度能達(dá)到AGS的1.10倍。通過深入結(jié)構(gòu)分析和第一性原理研究表明，Li離子對(duì)Ag離子的取代一方面能優(yōu)化費(fèi)米能級(jí)周圍的能帶結(jié)構(gòu)，增大了材料帶隙；同時(shí)，Li原子的引入有效地降低了AGS結(jié)構(gòu)中密堆積硫原子的失配度（最大降低了30%）。由于位錯(cuò)的不斷減小使得Li_xAg_1-xGaS₂結(jié)構(gòu)更接近高對(duì)稱性的ZnS型結(jié)構(gòu)。由于結(jié)構(gòu)匹配度的提升，Li_0.60Ag_0.40GaS₂中陰離子基團(tuán)間協(xié)調(diào)性增強(qiáng)，最終導(dǎo)致化合物的二階非線性光學(xué)系數(shù)增大。該研究首次實(shí)現(xiàn)商用非線性光學(xué)材料AGS材料二階倍頻系數(shù)和激光損傷閾值的同時(shí)增長(zhǎng)，具有重要的意義，同時(shí)對(duì)其他相關(guān)材料體系的研發(fā)也有重要的啟示作用。

該工作近期被《德國應(yīng)用化學(xué)》雜志Angewandte Chemie International Edition接收(Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201903976；Angew. Chem. 10.1002/ ange.201903976），（影響因子：12.102）并入選VIP文章（僅有5%的文章入選），被評(píng)價(jià)為“the work made a significant contribution to the improvement of IR NLO material field.”該研究被Angewandte Chemie旗下x-mol作為亮點(diǎn)推介。

北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院作為唯一單位?；瘜W(xué)學(xué)院碩士生周慧敏為論文第一作者，化學(xué)學(xué)院博士生熊琳，作為第二作者。本研究申請(qǐng)發(fā)明專利一項(xiàng)201910127231.1，發(fā)明人：吳立明，周慧敏，陳玲；專利權(quán)人：北京師范大學(xué)。