材料科學(xué)系吳仁兵、方方團隊在高效非貴金屬析氫電催化劑 研究方面取得新進展
近年來，隨著化石能源使用帶來的環(huán)境污染問題日益嚴重，發(fā)展和使用清潔可持續(xù)的能源呼聲越來越高，氫能作為一種原料豐富、燃燒值高、零污染的清潔能源，被科學(xué)家和大眾寄予了很高的期望。要想發(fā)展氫能技術(shù)，不可或缺的一步就在于把水通過電化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)換成氫氣，但析氫反應(yīng)所需過電位較高，需要加入催化劑降低過電位，提高反應(yīng)速率。近日，我系吳仁兵、方方教授團隊在高效非貴金屬析氫電催化劑方面的最新研究成果：以《超細的鈷納米顆粒包覆在石墨烯嫁接的碳納米管中作為先進的電催化劑用于析氫反應(yīng)》（“Ultrafine Co Nanoparticles Encapsulated in Carbon Nanotubes-Grafted Graphene Sheets as Advanced Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction”）為題發(fā)表于材料學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊《先進材料》（Advanced Materials）（2018, DOI: 10.1002/adma.201802011）。
研究團隊突破了現(xiàn)有利用過渡金屬納米材料發(fā)展高活性析氫反應(yīng)電催化劑的瓶頸，創(chuàng)造性地制備了零維鈷納米粒子、一維氮摻雜碳納米管和二維石墨烯耦合而成的分級復(fù)合結(jié)構(gòu)體系，以解決過渡金屬如鐵、鈷、鎳納米顆粒對氫原子的吸附較強而不容易脫附、顆粒易團聚、比表面積低、在電解液的操作環(huán)境下不穩(wěn)定等問題取得了催化活性和穩(wěn)定性與貴金屬鉑相接近的研究成果。該文章的第一作者為我系博士研究生陳子亮，吳仁兵和方方教授為共同通訊作者。研究工作得到國家自然科學(xué)基金和復(fù)旦大學(xué)卓學(xué)計劃的共同資助。
從水到氫氣，也就是析氫反應(yīng)，只有在高活性的析氫反應(yīng)電催化劑作用下，才能實現(xiàn)高效、低成本的電解水制氫。目前來說，貴金屬鉑是表現(xiàn)最為優(yōu)異的催化劑，但是鉑這種元素在地球上存量較少，同時非常昂貴，也就意味著很難投入到規(guī)?；瘧?yīng)用中去，所以很多研究者希望發(fā)展出效果相當?shù)奶娲贰＿^渡族金屬元素如鐵、鈷、鎳，這些元素雖然有較好的催化性能，但是催化效果與鉑相比還有很大差距，同時在這些過渡金屬元素的催化過程中會產(chǎn)生如納米顆粒易團聚從而降低表面活性等問題，所以這一類催化劑的效果并沒有令人滿意。
Co@N-CNTs@rGO催化劑的（a）掃描電鏡圖、（b）透射電鏡圖、（c）高分辨透射電鏡圖和（d）結(jié)構(gòu)示意圖
吳仁兵、方方教授團隊針對過渡金屬元素作為析氫反應(yīng)催化劑所出現(xiàn)的問題，展開了科研攻關(guān)。該團隊以核殼鋅基/鈷基咪唑酯骨架包覆石墨烯的三明治結(jié)構(gòu)為模板，通過同步熱還原、蒸發(fā)和碳化，制備了零維鈷納米粒子、一維氮摻雜碳納米管和二維石墨烯耦合而成的分級復(fù)合結(jié)構(gòu)體系。在以往的過渡金屬元素作析氫反應(yīng)催化劑研究工作中，金屬元素對氫有較強的吸附能，不易于氫的脫附。。該復(fù)合體系通過摻雜的碳調(diào)控鈷對氫原子的吸附能，同時，在該復(fù)合結(jié)構(gòu)體系中，被碳層包裹住的金屬納米粒子不易出現(xiàn)團聚的現(xiàn)象，展現(xiàn)出了十分優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。另外，碳層的保護也避免了其他物質(zhì)如電解液對金屬的腐蝕，從而保證氫氣穩(wěn)定可持續(xù)地析出。該體系的高導(dǎo)電率、大比表面積、豐富的孔隙率、鈷納米顆粒高分散性以及充分暴露的活性位點（鈷-氮-碳），使其作為析氫反應(yīng)電催化劑時，在酸、堿電解液中的析氫催化活性已接近貴金屬鉑基催化劑。
Co@N-CNTs@rGO催化劑的（a）LSV曲線、（b）塔菲爾斜率、（c）循環(huán)穩(wěn)定性和（d）Co、C和N成分對析氫反應(yīng)活性影響的理論分析
析氫反應(yīng)電催化劑研究的突破，既對電解水制氫技術(shù)的優(yōu)化產(chǎn)生了重要推動，也為低成本條件下規(guī)模提取更高純度的氫氣提供了可能性，既為更多科學(xué)研究提供了一個用廉價元素替代昂貴元素的方向，也將對清潔能源產(chǎn)業(yè)特別是氫能利用領(lǐng)域產(chǎn)生較為深遠的影響。
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