材料科學系梅永豐/黃高山課題組：基于原子層沉積誘導(dǎo)MOF薄膜的高性能柔性氫氣發(fā)生器
氫能作為公認的清潔能源，在當今提倡的低碳生活下脫穎而出。氫能是一種二次能源，它可以利用其它能源制取，這正好可以彌補初級能源的局限性。水分解是目前最有希望實現(xiàn)可持續(xù)清潔生產(chǎn)氫氣的有效方式，其中，水電解析氫被廣泛重視。這種產(chǎn)氫方式的效率高，控制性強，產(chǎn)生的氫氣純度高，具有獨特的優(yōu)越性。然而，這種產(chǎn)氫方式往往依賴貴金屬（如鉑）作為催化劑，使得生產(chǎn)成本高昂。尋找代替貴金屬的新型催化材料成為了當今研究的重點。
金屬有機框架（MOF）及其熱解多孔碳具有大的比表面積，高孔隙率，以及過渡金屬摻雜特性，是新一代具有潛力的電催化材料。但單一的MOF顆粒缺乏多級納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計，且孔徑分布窄，微納米顆粒獨立分布，難以構(gòu)建多維導(dǎo)電通路，而且活性位點的暴露不充分。與此同時，分立的剛性顆粒也限制了相關(guān)材料在柔性器件中的應(yīng)用。目前已有一些方法可以實現(xiàn)MOF顆粒和襯底的結(jié)合，得到均勻的MOF薄膜。但這些結(jié)構(gòu)中MOF的載量往往較低，比表面積較小，而且MOF薄膜與襯底結(jié)合不牢固，薄膜的均勻性和晶體質(zhì)量較差，難以發(fā)揮MOF材料的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢。
復(fù)旦大學材料科學系梅永豐/黃高山課題組采用一種新穎高效的方法，在原子層沉積（ALD）技術(shù)的輔助下，在柔性碳化海綿骨架上通過金屬氧化物薄膜誘導(dǎo)生長制備了沸石咪唑酯框架-67（ZIF-67）薄膜。實驗結(jié)果表明，這種方法實現(xiàn)了ZIF-67的大載量，同時薄膜均勻致密，與襯底緊密結(jié)合。ZIF-67薄膜內(nèi)部晶體的緊密堆垛產(chǎn)生了多級孔結(jié)構(gòu)，使得復(fù)合材料的比表面積（含襯底）達到453 m2 g-1。熱解碳化之后，ZIF-67組分轉(zhuǎn)化為層狀鈷氮共摻雜碳納米球，緊緊貼合在柔性海綿骨架上。測試表明，該材料在酸性電解液和堿性電解液中均有良好的催化活性。特別是在酸性溶液中僅需142 mV 的過電位就可達到10 mA cm-2的電流密度。更重要的是，該復(fù)合材料具有優(yōu)良的柔性，可在大形變（例如壓縮至原始厚度的25%）和反復(fù)壓縮狀態(tài)下電催化析氫。這種柔性的自支撐電極可以適應(yīng)多種形態(tài)的反應(yīng)容器，這為極端環(huán)境下以及戶外等特殊場合的氫氣制備提供了新方法。 研究者相信，此項研究將會為基于MOF材料的電催化應(yīng)用研究打開了一扇窗戶，并為MOF基復(fù)合材料與結(jié)構(gòu)的合成制備以及功能化改性提供新的思路。相關(guān)論文以“Atomic Layer Deposition Inducing Integration of Co, N Codoped Carbon Sphere on 3D Foam with Hierarchically Porous Structures for Flexible Hydrogen Producing Device”為題，在線發(fā)表在Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.201906365)上。
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