高級(jí)氧化(Advanced oxidation processes, AOP)是工業(yè)界最常用的廢水處理技術(shù)之一,而開發(fā)高效、高穩(wěn)定性的催化劑是當(dāng)前AOP技術(shù)發(fā)展與應(yīng)用的關(guān)鍵。近幾十年來(lái),雖然各種納米催化劑(如納米零價(jià)鐵、Fe2O3、FeOCl)相繼被開發(fā)處理,但是這些納米顆粒狀催化劑的循環(huán)使用次數(shù)極其有限(通常小于10次),分離困難,限制了其工業(yè)應(yīng)用。與晶態(tài)催化劑相比,非晶合金催化劑通常表現(xiàn)出更高的活性和循環(huán)性能。但非晶合金催化劑形態(tài)因制備技術(shù)限制,通常局限于條帶狀,其較小的比表面積不利于催化反應(yīng)。
最近,新金屬材料研究中心的柳林課題組通過(guò)在非晶合金中原位引入還原性Cu,并采用激光3D打印技術(shù)成功制備了三維分級(jí)多孔Fe基非晶合金/Cu復(fù)合催化劑(3DP MG/Cu),并系統(tǒng)研究了其降解廢水性能。所開發(fā)的新型3DP MG/Cu催化劑對(duì)羅丹明B染料表現(xiàn)出極高的催化降解活性,其約化反應(yīng)速率常數(shù)比商用納米零價(jià)鐵催化劑高出了近620倍。與此同時(shí),3DP MG/Cu催化劑還表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,在循環(huán)使用100次后,其降解效率仍未顯著降低。研究發(fā)現(xiàn):原位引入Cu相可以提高非晶合金催化劑表面的還原性,同時(shí)加快電子傳輸速率,使得3DP MG/Cu催化劑表面長(zhǎng)期富集高活性的Fe(II)物種,從而導(dǎo)致高活性和優(yōu)異的循環(huán)性能。此外,作者們還利用該技術(shù)進(jìn)一步制備了大尺寸柵格狀非晶合金復(fù)合催化劑,驗(yàn)證了其連續(xù)動(dòng)態(tài)降解廢水性能。發(fā)現(xiàn)流動(dòng)的廢水可以在短時(shí)間內(nèi)快速降解,表明該催化劑具有良好的工業(yè)應(yīng)用前景。
相關(guān)工作發(fā)表在ACS Applied Materials & Interface 13 (2021) 7227-7237上。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目與面上基金(51531003, 51771077)、湖北省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2020BAB075)和湖北省杰青項(xiàng)目(2020CFA086)資助。
文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c20832?ref=pdf
圖1 3D打印非晶復(fù)合催化劑制備路徑與結(jié)構(gòu)表征
圖2 3D打印網(wǎng)格狀非晶復(fù)合催化劑及動(dòng)態(tài)降解廢水性能
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