我國科學家首次觀測到化學反應中的“日冕環(huán)”現(xiàn)象
大氣中的水滴在太陽光的照射下，在太陽周圍會形成美麗的日冕環(huán)。如圖一中拍攝到的在美國密西根湖早上晨霧在太陽照射下形成的日冕環(huán)（http://www.atoptics.co.uk）。這一自然現(xiàn)象是由于太陽光受大氣中水滴的散射所照成的。從大氣光學的研究中，我們知道這些日冕環(huán)是由于光在水滴球表面前向衍射所產生的光干涉圖像。從物理的角度來看，其所產生的原理與著名的楊氏雙狹縫干涉現(xiàn)象類似，都是由于光量子的波動特性產生的干涉現(xiàn)象。更有意思的是，通過這些日冕環(huán)的結構我們可以推測出空氣中水滴的大小尺寸。
圖一，大氣光學中日冕環(huán)
氣相化學反應嚴格意義上來說就是原子分子的散射過程，比較特別的是在這一散射過程中有舊的化學鍵形成和新的化學鍵形成的過程。散射動力學研究尤其是散射產物角分布的測量是研究氣相分子反應機理非常重要的途徑。前向散射在很多直接化學反應中都存在，但是其反應的機理迄今為止并不清楚。近年來，速度成像技術成為研究化學反應機理一個非常重要的實驗方法。
圖二，實驗測量的H+HD→H2+D反應D原子產物速度影像
由王興安教授和楊學明教授領導的團隊在中國科技大學化學物理系化學反應動力學實驗室研制了一臺獨特的利用閾值電離技術以及速度成像技術相結合的交叉分子束反應動力學研究裝置，使得H原子產物的速度分辨率達到了世界上同類儀器最好的水平。利用這一裝置，研究小組對化學中最經典的H+HD→H2+D反應的開展了精確的實驗動力學研究。 他們首次測得了這一反應產物全量子態(tài)分辨的散射圖像（圖二），并且在實驗上首次觀測到了反應前向散射產物中存在的角分布振蕩現(xiàn)象。中科院大連化物所孫志剛、張東輝研究員通過精確量子動力學計算和分析，發(fā)現(xiàn)這一角分布振蕩現(xiàn)象其實是由于散射過程中的分波散射的角分布結構引起的。通過這些振蕩結構測量，我們可以了解到造成前向散射的反應過渡態(tài)和中間體的大小，也可以知道這些前向振蕩結構是由哪幾個分波散射所造成的。這樣的前向散射反應機理在許多氣相化學反應中存在，因此這一研究工作對于氣相化學反應機理研究具有普遍的意義。通過他們進一步研究發(fā)現(xiàn)，這些在化學反應中首次發(fā)現(xiàn)的前向散射振蕩結構在三維散射圖像中與大氣光學中觀測到的日冕環(huán)的散射圖像非常相似（圖三）。通過觀測光與水滴的日冕環(huán)散射，我們可以了解自然界大氣中水滴的大??；而通過觀測化學發(fā)應中的前向角分布振蕩結構，我們可以清晰地研究化學反應的過渡態(tài)結構及相關動力學。
圖三，化學反應中的前向散射振蕩a)與大氣日冕散射環(huán)b)
這一重要研究成果以“Direct observation of forward-scattering oscillations in the H+HD→H2+D reaction”為題發(fā)表在自然化學雜志（Nature Chemistry）。我校博士生袁道福是論文的第一作者。這項研究工作得到了國家自然科學基金科學中心項目和中國科學院戰(zhàn)略先導項目（B 類）的大力支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41557-018-0032-9
（合肥微尺度物質科學國家研究中心、化學與材料科學學院、能源材料化學協(xié)同創(chuàng)新中心）
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