肖玉秀課題組：探索雙發(fā)射鑭系MOF的合理設(shè)計(jì)理論及應(yīng)用
3月08日, ACS Applied Materials & Interfaces（《美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)應(yīng)用材料與界面》，IF = 8.758）雜志在線發(fā)表了武漢大學(xué)肖玉秀課題組的最新研究成果，在新型雙發(fā)射鑭系MOF的合理設(shè)計(jì)和應(yīng)用方面取得了新進(jìn)展，論文題目為“Rational Design of Dual-Emission Lanthanide Metal?Organic Framework for Visual Alkaline Phosphatase Activity Assay”。
武漢大學(xué)藥學(xué)院2019級(jí)博士研究生于龍為該論文的第一作者，武漢大學(xué)為唯一作者單位，武漢大學(xué)肖玉秀教授為通訊作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金的大力支持。
圖：雙發(fā)射鑭系MOF的合理設(shè)計(jì)及可視化ALP活性分析
堿性磷酸酶（ALP）活性檢測(cè)對(duì)于疾病診斷和生物醫(yī)學(xué)研究非常重要，而基于鑭系金屬有機(jī)骨架（Ln-MOFs）的熒光傳感器在酶活性分析中具有巨大的應(yīng)用潛力。研究Ln-MOF的發(fā)光規(guī)律對(duì)于揭示其合理設(shè)計(jì)原則和選擇合適的MOF至關(guān)重要且充滿挑戰(zhàn)。這項(xiàng)研究工作描述了基于單配體-單Ln3+的雙發(fā)射Ln-MOFs的合理設(shè)計(jì)策略。該策略基于配體的激發(fā)態(tài)和前線分子軌道能級(jí)的DFT計(jì)算，同時(shí)結(jié)合Reinhoudt經(jīng)驗(yàn)規(guī)則、分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移理論和聚集誘導(dǎo)發(fā)射理論，提出了同時(shí)具有配體、Ln3+雙發(fā)射特征的Ln-MOFs的合理設(shè)計(jì)原則。結(jié)果表明，該策略可作為合理設(shè)計(jì)雙發(fā)射Ln-MOF的通用工具，從而實(shí)現(xiàn)高準(zhǔn)確度、高精密度的自校正比率熒光傳感以及高靈敏度的可視化比率色度測(cè)定。然后，優(yōu)選最合適的雙發(fā)射Ln-MOF（Tb-BPTC），并提出基于ALP催化產(chǎn)生的PO43-能夠特異性影響Tb-BPTC發(fā)射性質(zhì)的檢測(cè)機(jī)制，對(duì)ALP活性進(jìn)行檢測(cè)。該研究工作不僅提出了一種檢測(cè)ALP活性的新機(jī)制，驗(yàn)證了雙發(fā)射Ln-MOF在可視化檢測(cè)中的優(yōu)勢(shì)（更好的線性和裸眼檢測(cè)的高便攜性），而且還設(shè)計(jì)了一種簡(jiǎn)單便攜的酶活性測(cè)定試劑盒，用于可視化ALP活性檢測(cè)，同時(shí)也適用于高通量樣本分析。這種基于理論計(jì)算的通用合理設(shè)計(jì)策略將有效地減少雙發(fā)射Ln-MOF的設(shè)計(jì)盲目性和成本，促進(jìn)Ln-MOFs在比率熒光傳感和即時(shí)醫(yī)療診斷中的實(shí)際應(yīng)用。
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論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c00134
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