汪成教授課題組在柔性三維共價(jià)有機(jī)框架取得重要進(jìn)展
新聞網(wǎng)訊（通訊員化苑）國(guó)際權(quán)威期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》近期（Journal of the American Chemical Society）發(fā)表化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院汪成教授課題組的最新研究成果，該研究證實(shí)可通過(guò)柔性前體來(lái)構(gòu)筑三維共價(jià)有機(jī)框架。
論文題為“A Crystalline Three-dimensional Covalent Organic Framework with Flexible Building Blocks”（《一種含有柔性結(jié)構(gòu)基元的晶態(tài)三維共價(jià)有機(jī)框架》）。2018級(jí)博士研究生劉曉玲和黎建博士（北京大學(xué)）為論文共同第一作者，汪成與北京大學(xué)孫俊良研究員為共同通訊作者。
共價(jià)有機(jī)框架（COFs）是一類(lèi)新興晶態(tài)有機(jī)多孔材料，在眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。當(dāng)前，COFs的研究主要集中在二維 COFs，而三維 COFs的報(bào)道較少，因?yàn)槠?span>合成驅(qū)動(dòng)力主要來(lái)自于共價(jià)鍵的形成，很難從原子層面對(duì)三維框架的成鍵過(guò)程進(jìn)行精準(zhǔn)控制。所以，當(dāng)前所報(bào)道體系都是由剛性基元構(gòu)筑的。從理論上講，由柔性前體也可制備三維 COFs，而且有可能賦予材料特殊的柔性特質(zhì)。但是，此合成極具挑戰(zhàn)性，而且柔性基團(tuán)的引入將帶來(lái)結(jié)構(gòu)缺陷和構(gòu)型多樣等問(wèn)題，結(jié)構(gòu)表征非常困難，相關(guān)研究未見(jiàn)報(bào)道。
汪成等人設(shè)計(jì)了含有C-O單鍵的柔性前體，通過(guò)該課題組前期所提出的“4+4”連接方式（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 3302; J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 8705; Acc. Chem. Res. 2020, 53, 2225），成功合成了首例含有柔性基元的高結(jié)晶性三維COF（FCOF-5）。然后，他們利用旋轉(zhuǎn)電子衍射技術(shù)（cRED）技術(shù)并采取類(lèi)似蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)解析的方法，通過(guò)17組cRED數(shù)據(jù)疊加，成功解析出FCOF-5的晶體結(jié)構(gòu)。很有意思的是，在溶劑蒸汽吸脫附過(guò)程中，FCOF-5晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生可逆的溶脹-收縮變化，展示出特征的呼吸效應(yīng)現(xiàn)象。此研究充分說(shuō)明，由柔性前體也可構(gòu)筑三維 COFs，而且柔性基團(tuán)的引入可賦予三維COFs特殊的動(dòng)態(tài)性質(zhì)，是一類(lèi)全新的柔性多孔晶體材料。
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