納米金簇在金屬有機(jī)框架ZIF-8載體內(nèi)外可控組裝的研究新進(jìn)展發(fā)表于Adv. Mater.
納米金催化因其特有的反應(yīng)條件溫和，目標(biāo)產(chǎn)物選擇性高等特點(diǎn)，成為近年來(lái)催化學(xué)科備受關(guān)注的熱點(diǎn)研究領(lǐng)域。不同于傳統(tǒng)納米金催化劑，粒徑小于2nm 的硫醇配體保護(hù)的金納米簇具有精確的原子數(shù)目和類分子的、分立的能級(jí)結(jié)構(gòu)。金納米簇獨(dú)特的電子性質(zhì)令其在催化選擇氧化和還原等反應(yīng)中展現(xiàn)出優(yōu)良的催化性能。然而，金納米簇中固有的硫醇配體在穩(wěn)定Au 納米簇結(jié)構(gòu)、保持其小粒徑的同時(shí)，不利于金催化中心上反應(yīng)的進(jìn)行。因此，去除硫醇配體保護(hù)劑，同時(shí)抑制Au 納米簇的團(tuán)聚，是獲得高效金納米簇催化劑的前提。
圖1. 催化劑合成過(guò)程示意圖及相應(yīng)的高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電鏡圖: a) Au25(SG)18@ZIF-8 (Au25(SG)18組裝入ZIF-8框架內(nèi)部) ；b) Au25(SG)18/ZIF-8 (Au25(SG)18浸漬在ZIF-8外表面)
利用多孔載體負(fù)載是一種有效抑制納米粒子團(tuán)聚，同時(shí)獲得具有特殊選擇性和抗中毒能力金屬催化劑的有效途徑。中山大學(xué)石建英副教授課題組以ZIF-8為載體，基于金納米簇表面硫醇配體中羧基與鋅離子的配位相互作用，成功實(shí)現(xiàn)了Au25(SG)18納米簇在ZIF-8主體框架內(nèi)部和外表面的可控組裝。合成的Au25(SG)18@ZIF-8和Au25(SG)18/ZIF-8催化劑具有與主體ZIF-8相當(dāng)?shù)臒岱€(wěn)定性及孔結(jié)構(gòu)；基于框架內(nèi)外Au25(SG)18 與ZIF-8 載體間主客體相互作用的不同，實(shí)現(xiàn)了金納米簇發(fā)光性質(zhì)的調(diào)控；在Au25(SG)18@ZIF-8 催化4-NP 還原反應(yīng)中，ZIF-8 主體賦予Au 納米簇獨(dú)特的尺寸選擇性。結(jié)合雜原子摻雜的金納米簇Aun-xMx(SR)m (M= Pd, Pt, Ag,Cu)的多樣性，以及大量氨基和羧基配位的MOF 載體，本項(xiàng)目發(fā)展的策略開辟了多功能MOF 基材料合成的新途徑，在吸附、催化、生物成像以及傳感等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。
相關(guān)研究成果發(fā)表在知名學(xué)術(shù)刊物《Adv. Mater.》 ( Yucheng Luo, Shiyan Fan, Wenqian Yu, Zili Wu, David A. Cullen, Chaolun Liang, Jianying Shi,* and Chengyong Su. Fabrication of Au25(SG)18–ZIF-8 Nanocomposites: A Facile Strategy to Position Au25(SG)18 Nanoclusters Inside and Outside ZIF-8. Adv. Mater., 2018, 30 (6), 1704576）。
該研究工作得到了“973”計(jì)劃項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金、廣州市科技計(jì)劃項(xiàng)目等項(xiàng)目的資助，以及美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室納米材料科學(xué)中心，中山大學(xué)生物無(wú)機(jī)與合成化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和Lehn功能材料研究所的大力支持。
論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201704576/full
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